[論文レビュー] Implementing Reactivity in Molecular Dynamics Simulations with the Interface Force Field (IFF-R) and Other Harmonic Force Fields

Jordan J. Winetrout, Krishan Kanhaiya+6 more|arXiv (Cornell University)|Jul 30, 2021

Polymer crystallization and properties参考文献 61被引用数 13

ひとこと要約

本論文は、界面力場（IFF）の反応性拡張版であるIFF-Rを提案する。この手法は調和的結合ポテンシャルをミョールスポテンシャルに置き換えることで、多様な材料における結合切断および機械的破壊の高精度で高速な分子動力学シミュレーションを可能にする。本手法は破壊に至るまでの応力-ひずみ挙動および引張強度を定量的に予測でき、ReaxFFに比べて約50倍高速であり、金属、セラミックス、高分子、バイオ分子の分野で実験データと良好に一致する。

ABSTRACT

The Interface force field (IFF) enables accurate simulations of bulk and interfacial properties of compounds and multiphase materials. However, the simulation of reactions and mechanical properties up to failure remains challenging and expensive. Here we introduce the Reactive Interface Force Field (IFF-R) to analyze bond breaking and failure of complex materials using molecular dynamics simulations. IFF-R uses a Morse potential instead of a harmonic potential as typically employed in molecular dynamics force fields to describe the bond energy, which can render any desired bond reactive by specification of the curve shape of the potential energy and the bond dissociation energy. This facile extension of IFF and other force fields that utilize a harmonic bond energy term allows the description of bond breaking without loss in functionality, accuracy, and speed. The method enables quantitative, on-the-fly computations of bond breaking and stress-strain curves up to failure in any material. We illustrate accurate predictions of mechanical behavior for a variety of material systems, including metals (iron), ceramics (carbon nanotubes), polymers (polyacrylonitrile and cellulose I\b{eta}), and include sample parameters for common bonds based on using experimental and high-level (MP2) quantum mechanical reference data. Computed structures, surface energies, elastic moduli, and tensile strengths are in excellent agreement with available experimental data. Non-reactive properties are shown to be essentially identical to IFF values. Computations are approximately 50 times faster than using ReaxFF and require only a single set of parameters. Compatibility of IFF and IFF-R with biomolecular force fields allows the quantitative analysis of the mechanics of proteins, DNA, and other biological molecules.

研究の動機と目的

• 従来の調和的力場では反応的過程を記述できないため、複雑な材料における結合切断および機械的破壊をシミュレートする課題に対処すること。
• 元のIFFの精度と速度を維持しながら、結合解離をリアルタイムで記述できる反応性力場拡張を開発すること。
• 金属、セラミックス、高分子、バイオ分子を含む多様な系において、破壊に至るまでの引張強度や弾性率といった機械的性質を定量的に予測できること。
• 生物学的マクロ分子における機械的挙動を研究するために、既存のバイオ分子力場と互換性を持つこと。

提案手法

• 結合エネルギーを記述するために、IFFにおける調和的結合ポテンシャルをミョールスポテンシャルに置き換えることで、ポテンシャル曲線の形状と解離エネルギーの指定により結合解離を可能にする。
• 精度を確保するため、実験データおよび高レベルの量子力学的計算（例：MP2）を用いてミョールスポテンシャルのパラメータをキャリブレーションする。
• 非共有結合項および角度項については、元のIFFフレームワークを維持することで、非反応的性質の精度を保つ。
• パrameter再トレーニングなしに、分子動力学シミュレーション中にリアルタイムで応力-ひずみ曲線および結合解離イベントを計算可能にする。
• すべての結合に対して一括で統一されたパラメータセットを用いることで、多様な材料クラスへの適用を簡素化する。
• 既存のバイオ分子力場と互換性を持つように設計し、タンパク質、DNA、多糖類への応用を可能にする。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 IFF-Rは、多様な化学的・構造的複雑性を示す材料における機械的破壊および結合切断を正確に予測できるか？
• RQ2 引張強度および弾性率の予測において、IFF-Rの計算速度および精度はReaxFFと比べてどの程度優れているか？
• RQ3 元のIFFと比較して、IFF-Rは非反応的性質（例：表面エネルギー、格子定数）の精度をどの程度保持しているか？
• RQ4 IFF-Rはバイオ分子系に効果的に適用可能であり、応力下での機械的挙動を研究できるか？
• RQ5 金属、セラミックス、高分子、セルロースの分野において、IFF-Rが予測する機械的性質は実験データとどの程度一致するか？

主な発見

• IFF-Rは、破壊に至るまでの応力-ひずみ曲線および結合解離を定量的かつリアルタイムに予測可能であり、1回のシミュレーションで破壊に至るまで計算可能である。
• 鉄、カーボンナノチューブ、ポリアクリロニトリル、セルロースIβの計算された弾性率、表面エネルギー、引張強度は、実験データと良好に一致する。
• 格子定数や表面エネルギーなどの非反応的性質は、元のIFFで計算した値とほぼ同一であり、精度が保持されている。
• IFF-Rの計算は、同等のReaxFFシミュレーションに比べて約50倍高速であり、機械的破壊経路の効率的探索が可能である。
• 本手法は、結合種別ごとに1つの統一されたパラメータセットのみを必要とし、多様な材料への適用が簡素化される。
• IFF-Rはバイオ分子力場と互換性があるため、タンパク質、DNA、多糖類における機械的性質の定量的分析が可能である。