[論文レビュー] Improved method for measuring low concentration radium and its application to the Super-Kamiokande Gadolinium project

S. Ito, K. Ichimura+9 more|arXiv (Cornell University)|Jun 17, 2020

Radiation Detection and Scintillator Technologies参考文献 12被引用数 6

ひとこと要約

本研究では、高マトリックス系試料中の低濃度226Raを測定するための改善された化学的抽出法を提案する。『Empore Radium Rad Disk』レジンを用い、回収率>99.9%、処理速度が3 L/h（3倍向上）、検出感度が0.1 mBqに達し、Super-Kamiokandeガドリニウムプロジェクトにおける0.5 mBq kg−1のしきい値未満の要件を満たすGd2(SO4)3·8H2Oの定値に成功した。

ABSTRACT

Chemical extraction using a molecular recognition resin named "Empore Radium Rad Disk" was developed to improve sensitivity for the low concentration of radium (Ra). Compared with the previous method, the extraction process speed was improved by a factor of three and the recovery rate for $^{226}$Ra was also improved from 81$\pm$4% to $>$99.9%. The sensitivity on the 10$^{-1}$ mBq level was achieved using a high purity germanium detector. This improved method was applied to determine $^{226}$Ra in Gd$_2$(SO$_4$)$_3{\cdot}$8H$_2$O which will be used in the Super-Kamiokande Gadolinium project. The improvement and measurement results are reported in this paper.

研究の動機と目的

• Gd2(SO4)3·8H2Oのような高マトリックス材料における低線量226Raをより感度高くかつ効率的に測定するための新しい手法の開発。
• 従来手法の限界（回収率81±4%、処理速度1 L/h）を是正し、SK-Gdプロジェクトの厳しい要件を満たすための改善。
• Gd2(SO4)3·8H2Oにおける226Raの検出限界を0.5 mBq kg−1未満に達成すること。
• 実際の試料を用いた検証により、全Gd2(SO4)3·8H2Oロットが検出器に充填される前に、所定の放射性不純物基準を満たしていることを保証すること。

提案手法

• 226Raを高選択性で抽出できる分子認識レジンである『Empore Radium Rad Disk』レジンを用い、大容量でマトリックス濃度の高い試料からの226Raを濃縮する化学的抽出を実施した。
• 抽出は50 mL/min（3 L/h）の真空ろ過で行い、従来手法（1 L/h）と比較して処理速度を3倍に向上させた。
• ディスクを直接高純度ゲルマニウム（HPGe）検出器で測定し、214Pb（609 keV）および214Bi（352 keV、1764 keV）のガンマ線放出を用いて226Raを定量した。
• 検出効率はモンテカルロシミュレーションを用いて補正し、214Biからの352 keVガンマ線に対して15.9%の効率が得られた。
• 回収率の検証にはバリウム（Ba）をトレーサー同位体として用い、ICP-MS分析により流出液に残存するBaが<0.1%であったことから、226Raの回収率が>99.9%であることを確認した。
• バックグラウンドおよびブランクレベルは17枚のディスクを用いて測定し、プロトコルブランクとして0.11+0.04−0.02 mBq/ディスクの値を得た。これは従来手法（0.3±0.2 mBq）と比較して顕著に低減された。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Gd2(SO4)3·8H2Oのような高マトリックス系試料において、226Raのサブ-mBq感度を達成できる化学的抽出法を開発可能か？
• RQ2 従来手法の回収率81±4%を上回る226Ra回収率を実現するとともに、処理時間を短縮する方法は何か？
• RQ3 Gd2(SO4)3·8H2Oの高濃度が、Raの抽出および検出にどの程度影響を及えるか？
• RQ4 市販のGd2(SO4)3·8H2Oロットに実際に存在する226Ra濃度はどの程度で、SK-Gdプロジェクトの0.5 mBq kg−1のしきい値を満たしているか？
• RQ5 改善された手法は、低バックグラウンドニュートリノ実験用に大規模なGd2(SO4)·8H2Oバッチを定値するのに信頼性を持って応用可能か？

主な発見

• 改善された手法により、226Raの検出感度が0.1 mBqに達し、Gd2(SO4)3·8H2O 13トンに対して<0.4 mBq kg−1の検出限界を達成した。これはSK-Gd要件の0.5 mBq kg−1を満たしている。
• 226Raの回収率は81±4%から>99.9%に向上し、Baトレーサー研究により抽出過程での損失が最小限であることが確認された。
• 処理速度が3 L/hにまで向上し、大規模試料分析におけるスループットが顕著に向上した。
• プロトコルブランクは0.11+0.04−0.02 mBq/ディスクにまで低減され、検出限界の向上とバックグラウンド不確実性の低減が達成された。
• 測定したGd2(SO4)3·8H2Oロット（n=6）すべてが、90%信頼区間の上限（0.2–0.5 mBq kg−1）未満の226Ra濃度を示し、SK-Gd基準への適合が確認された。
• 本手法は14トンのGd2(SO4)3·8H2Oの定値に成功し、全ロットが許容可能な放射性不純物レベル内にあることが確認された。