[論文レビュー] In-situ fabrication of Mo6S6 nanowire terminated edges in monolayer molybdenum disulfide

Wei Huang, Xiaowei Wang+3 more|arXiv (Cornell University)|Oct 17, 2018

2D Materials and Applications参考文献 32被引用数 9

ひとこと要約

本研究では、走査型透過電子顕微鏡（STEM）内での電子ビーム照射および高温アニールを用いて、モノレイヤーMoS2におけるMo6S6ナノワイヤ終端エッジのイン・サイト形成を実証した。新規エッジ構造は、純粋なゼイゲバグおよびアームチェア型エッジよりも優れた安定性を示し、MoおよびS終端のゼイゲバグ型エッジの両方で形成可能であり、MoS2ナノリブンおよびMoxW1-xSe2などの他のTMDでも類似構造が観察された。これにより、触媒およびエレクトロニクス応用の新たな道が開かれる。

ABSTRACT

Edge structures are highly relevant to the electronic, magnetic and catalytic properties of two-dimensional (2D) transition metal dichalcogenides (TMDs) and their one dimensional (1D) counterpart, i.e., nanoribbons, which should be precisely tailored for the desirable applications. In this work, we report the formation of novel Mo6S6 nanowire (NW) terminated edges in a monolayer molybdenum disulfide (MoS2) via an e-beam irradiation process combined with high temperature heating in a scanning transmission electron microscope (STEM). Atomic structures of NW terminated edges and the dynamic formation process were observed experimentally. Further analysis shows that NW terminated edge could form on both Mo-zigzag (ZZ) edge and S-ZZ edge which can exhibit even higher stability superior to the pristine zigzag (ZZ) and armchair (AC) edge. In addition, the analogous edge structures can be also formed in MoS2 nanoribbon and other TMDs material such as MoxW1-xSe2. We believe that the presence of these novel edge structures in 2D and 1D TMD materials may provide novel properties and new opportunities for their versatile applications including catalytic, spintronic and electronic devices.

研究の動機と目的

• より高い安定性と機能性を有する新規エッジ構造をモノレイヤーMoS2に設計すること。
• 制御された電子ビームおよび熱的条件下でのMo6S6ナノワイヤ終端エッジの形成メカニズムを解明すること。
• 従来のゼイゲバグ型およびアームチェア型エッジと比較して、これらの新規エッジ構造の構造的およびエネルギー的安定性を評価すること。
• 本研究の知見をMoS2ナノリブンおよびMoxW1-xSe2などの他の遷移金属ジ chalcogenides（TMD）に拡張すること。
• これらのエッジ構造が触媒、スピントロニクス、ナノエレクトロニクス分野における応用に果たす可能性を評価すること。

提案手法

• 制御された電子ビーム照射を用いたイン・サイト透過電子顕微鏡（TEM）実験を走査型透過電子顕微鏡（STEM）で実施すること。
• MoS2エッジでの構造再編成を誘発するため、高温アニール（最大1000 °C）を適用すること。
• 高分解能STEM像を用いて、エッジ再構成およびナノワイヤ形成のリアルタイム原子スケールのダイナミクスをモニタリングすること。
• 密度汎関数理論（DFT）計算を実施し、Mo6S6終端エッジの熱力学的安定性および電子構造を分析すること。
• エッジ終端の違い（Mo終端対S終端のゼイゲバグ型）を系統的に変化させ、形成経路および安定性を評価すること。
• 合成プロトコルをMoS2ナノリブンおよび他のTMD（例：MoxW1-xSe2）に拡張し、本手法の一般化可能性を評価すること。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 制御された電子ビームおよび熱的処理条件下で、モノレイヤーMoS2にMo6S6ナノワイヤ終端エッジを形成できるか？
• RQ2 MoS2エッジにおけるMo6S6ナノワイヤ形成の原子スケールのメカニズムおよびダイナミックな進化過程は何か？
• RQ3 Mo6S6終端エッジの安定性は、純粋なゼイゲバグ型およびアームチェア型エッジと比べてどの程度高いか？
• RQ4 本エッジ工学戦略は、MoS2ナノリブンおよびMoxW1-xSe2などの他のTMD材料に対しても一般化可能か？
• RQ5 これらの新規エッジ構造の電子的および磁気的性質は、新たなデバイス応用を可能にするか？

主な発見

• Mo6S6ナノワイヤ終端エッジは、STEM環境下でのイン・サイト電子ビーム照射および高温アニールにより、モノレイヤーMoS2に成功裏に形成された。
• 形成プロセスはリアルタイムで直接観察され、照射および加熱中におけるエッジでの動的原子再配列が明らかになった。
• Mo終端およびS終端の両方のゼイゲバグ型エッジが、Mo6S6ナノワイヤ形成の核生成サイトとして機能し、特にS終端エッジは極めて高い安定性を示した。
• DFT計算により確認されたように、Mo6S6終端エッジは、純粋なゼイゲバグ型およびアームチェア型エッジよりも優れた熱力学的安定性を示した。
• MoS2ナノリブンおよびMoxW1-xSe2などの他のTMDでも類似のエッジ構造が観察されたことから、広範な材料適合性が示された。
• これらの新規エッジ構造の存在は、触媒的・エレクトロニクス的・スピントロニクス的特性を調整可能な2次元および1次元TMDベースデバイスの設計に新たな可能性をもたらす。