[論文レビュー] Independent engineering of individual plasmon modes in plasmonic dimers with conductive and capacitive coupling

Vlastimil Křápek, Andrea Konečná+6 more|arXiv (Cornell University)|May 22, 2019

Plasmonic and Surface Plasmon Research参考文献 43被引用数 23

ひとこと要約

本論文では、バタフリ型およびデイアボロナノアンテナにおける導電的結合と容量的結合の切り替えによって、プラズモンデュアマー内の個々のプラズモンモードを独立して設計可能であることを示している。バビンの原理を応用することで、局在表面プラズモンモードのエネルギーとは無関係に近場分布を設計可能となり、センシング、強化発光、ファノ共鳴への応用を想定した、プラズモン共鳴のスペクトル的および空間的特性を完全に制御可能となる。

ABSTRACT

We revisit plasmon modes in nanoparticle dimers with conductive or insulating junction resulting in conductive or capacitive coupling. In our study, which combines electron energy loss spectroscopy, optical spectroscopy, and numerical simulations, we show the coexistence of strongly and weakly hybridised modes. While the properties of the former ones strongly depend on the nature of the junction, the properties of the latter ones are nearly unaffected. This opens up a prospect for independent engineering of individual plasmon modes in a single plasmonic antenna. In addition, we show that Babinet’s principle allows to engineer the near field of plasmon modes independent of their energy. Finally, we demonstrate that combined electron energy loss imaging of a plasmonic antenna and its Babinet-complementary counterpart allows to reconstruct the distribution of both electric and magnetic near fields of localised plasmon resonances supported by the antenna, as well as charge and current antinodes of related charge oscillations.

研究の動機と目的

• 単一のプラズモンデュアマー構造内で、個々のプラズモンモードを独立して制御すること。
• 導電的結合と容量的結合の違いが、局在表面プラズモン（LSP）モードのハイブリダイゼーションおよび特性に与える影響を調査すること。
• バビンの原理を用いて、プラズモン近場のスペクトル的および空間的制御を独立して行う方法を検討すること。
• 補完的構造におけるEELSを用いて、電場および磁場近場の再構成を実証すること。
• 高度な応用を想定した、特徴的な場のホットスポットとモード設計が可能なプラズモンアンテナの設計を可能とすること。

提案手法

• シリコンナイトライド膜上に、集束イオンビーム（FIB）および電子ビームリソグラフィー（EBL）を用いて、プラズモンデュアマー（バタフリ型、デイアボロ型、逆転型）をプロセスした。
• 5 nmピクセル解像度および0.1 eVエネルギー窓を有する電子エネルギー損失分光法（EELS）を実施し、損失確率をマップすることで、近場分布を推定した。
• 可視光から赤外域にわたる光学応答を検証するため、EELSに加えてキャソドールミネッセンスおよび透過分光法を組み合わせた。
• COMSOLを用いた有限要素法（FEM）シミュレーションにより、電磁界をモデル化し、実験スペクトルを再現した。
• バビンの原理を応用して、直接金属アンテナとその補完的アパーチャ構造との関係を確立し、電場と磁場の相互再構成を可能とした。
• 直接アンテナおよびそのバビン補完構造の実験的EELマップを照合し、Ez（電場）およびBz（磁場）分布を再構成した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 デュアマー内の個々のプラズモンモードを、結合メカニズム（導電的結合対容量的結合）を変更することで独立して設計可能か？
• RQ2 強いハイブリダイゼーションを示すモードは、導電的結合と容量的結合の下で、弱いハイブリダイゼーションを示すモードとどのように異なる応答を示すか？
• RQ3 バビンの原理を用いることで、共鳴エネルギーを変更せずに、プラズモンモードの近場分布をどれほど独立して制御可能か？
• RQ4 プラズモンアンテナとそのバビン補完構造のEELSを併用することで、局在プラズモン共鳴の電場および磁場近場を再構成可能か？
• RQ5 結合タイプ（導電的／容量的）に応じたプラズモンモードの感受性を決定づけるモードハイブリダイゼーション（結合/反結合）の役割は何か？

主な発見

• バタフリ型アンテナの縦方向デュアポールモード（LD）は、接合タイプに強く依存する：1.67 eVで、容量的結合では電場ホットスポットに、導電的結合では磁場ホットスポットに遷移する。
• 横方向デュアポール（TD）およびクアドリポール（Q）モードは、導電的結合と容量的結合の切り替えに対しても、エネルギーおよび場分布がほとんど変化せず、弱いハイブリダイゼーションを示している。
• バビンの原理により、近場分布の独立的設計が可能である：直接アンテナの電場は、その補完的アパーチャ構造の磁場に一致し、両方の場を完全に再構成可能となる。
• 直接アンテナとそのバビン補完構造のEELSを併用することで、電場および磁場近場の両方の再構成が可能であり、さらにプラズモン振動の電荷および電流の節点（アンチノード）も再構成可能である。
• 導電的接合（デイアボロ）における1.67 eVモードは、強い垂直方向のBz磁場を示す磁場ホットスポットを示すが、容量的接合（バタフリ型）では、強いEz電場を示す電場ホットスポットを示す。
• シミュレーションと実験の結果は良好に一致しており、スペクトルピークは1.23 eV（TD）、1.67 eV（LD）、1.95 eV（Q）に位置し、モードの割り当ておよびハイブリダイゼーションの挙動が確認された。