[論文レビュー] Indirect optical manipulation of the antiferromagnetic order of insulating NiO by ultrafast interfacial energy transfer

Stephan Wust, Christopher Seibel+15 more|arXiv (Cornell University)|May 5, 2022

Transition Metal Oxide Nanomaterials被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、Pt/NiOバイレイヤーを介した間接的光励起により、絶縁体であるNiOにおける反強磁性秩序の超高速で、ピコ秒未塔の制御を実証した。界面における交換散乱によって媒介される、Pt内の熱い電子からNiOスピン系への超高速エネルギー移動が、約500 fs以内に反強磁性秩序の非定常的消失を引き起こし、NiOのバンドギャップ未満の光励起によって制御可能である。

ABSTRACT

We report the ultrafast, (sub)picosecond reduction of the antiferromagnetic order of the insulating NiO thin film in a Pt/NiO bilayer. This reduction of the antiferromagnetic order is not present in pure NiO thin films after a strong optical excitation. This ultrafast phenomenon is attributed to an ultrafast and highly efficient energy transfer from the optically excited electron system of the Pt layer into the NiO spin system. We propose that this energy transfer is mediated by a stochastic exchange scattering of hot Pt electrons at the Pt/NiO interface.

研究の動機と目的

• 絶縁体であるNiOは大きなバンドギャップのため、通常は光学的に不活性であるが、その反強磁性秩序を、非熱的かつ超高速に制御すること。
• 光励起された金属層（Pt）からのエネルギー移動が、隣接する反強磁性絶縁体にコherentまたはincoherentなスピンダイナミクスを引き起こすかどうかを調査すること。
• 界面結合が超高速電子スピンエネルギー移動を媒介する役割を果たすメカニズムとその時間スケールを特定すること。
• 反強磁性スピン系において、直接的光励起と間接的、界面を介した励起メカニズムの違いを区別すること。

提案手法

• NiOのバンドギャップ未満（1.6 eV）の光子エネルギーを持つ超高速近赤外（fs）レーザーパルスを用いて、Pt/NiOバイレイヤー構造のPt層を励起した。
• 反強磁性秩序のダイナミクスをピコ秒未塔の時間スケールでプローブするために、磁気光学カー効果（MOKE）および時間分解磁気光学カー関数（MOBF）測定を実施した。
• 界面結合を分離するために、Pt/MgO/NiOトリレイヤー構造を形成し、直接的なPt/NiO系と比較することで、電子スピン結合の役割を明確にした。
• 非平衡ダイナミクスおよびエネルギー移動メカニズムに基づく理論的モデリングを用いて、界面における電子スピン交換散乱を考慮したスピン系応答をシミュレートした。
• モデルには、直接的電子スピン結合と遅いフォノンを介したエネルギー移動の両方の寄与を含め、MgOキャップを有する系では後者が支配的であった。
• 130 GHzのコherent低周波数モードが、MOBF信号に周期的特徴をもたらすと想定し、これを差し引いてスピン秩序の非定常的消失を分離した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 光励起された金属キャピング層を用いることで、直接的光励起なしに絶縁体であるNiOの反強磁性秩序を制御可能か？
• RQ2 Pt内の熱い電子からNiOスピン系へのエネルギー移動の時間スケールとメカニズムは何か？
• RQ3 界面結合の強さが、NiOにおける反強磁性秩序の低下効率と速度に与える影響は？
• RQ4 コherentスピン波励起が、超高速領域における観測されたMOBF信号ダイナミクスにどの程度寄与しているか？
• RQ5 絶縁体反強磁性体において、バンドギャップ未満の光励起を用いて、超高速かつ非定常的スピン秩序の消失を達成可能か？

主な発見

• Pt層の光励起後に、NiOの反強磁性秩序が500 fs以内に低下したが、純粋なNiO薄膜では同様の効果は観察されなかった。
• 超高速な磁気秩序の低下は、界面における交換散乱を介した、Pt内の熱い電子からNiOスピン系への直接的エネルギー移動に起因するとされた。
• エネルギー移動プロセスは非常に効率的であり、500 fsから1 psの時間スケールで発生し、フォノンを介したプロセスよりも著しく高速であった。
• PtとNiOの間にMgOトンネル障壁を導入したことで、超高速応答が抑制された。これは、効果が直接的界面結合によって媒介されており、熱拡散によるものではないことを確認した。
• 実験的MOBF信号は、信号の最小値でシミュレーションモデルから系統的なずれを示したが、これは重畳された130 GHzの磁気モード振動に起因するとされた。
• 本研究では、材料のバンドギャップ未満の光励起と界面工学を組み合わせることで、絶縁体反強磁性体をピコ秒未塔のスケールで制御可能であることを示した。