[論文レビュー] Influence of interface and microstructure on magnetization of epitaxial Fe4N thin film

Nidhi Pandey, Sabine Pütter+6 more|arXiv (Cornell University)|Jun 4, 2019

Magnetic properties of thin films参考文献 51被引用数 6

ひとこと要約

本研究は、dcマグネトロンスパッタリング（dcMS）、分子線エpitaxial法（MBE）、および高出力インパulseマグネトロンスパッタリング（HiPIMS）を用いて、格子整合性を持つLaAlO₃（LAO）基板上に成長したエpitaxial Fe₄N薄膜の界面拡散および微細構造が磁化に与える影響を調査している。HiPIMSで成長した薄膜は、密度が高く球状の微細構造を示し、Laの拡散が最小限に抑えられ、界面が明鋭かつ狭い幅を示し、相互拡散が抑制されたため、飽和磁化（Ms ≈ 2.5 μB/Fe）が最も高かった。これは、磁化のクエンチングを抑制する要因となった。

ABSTRACT

Epitaxial Fe4N thin films grown on lattice-matched LaAlO3 (LAO) substrate using sputtering and molecular beam epitaxy techniques have been studied in this work. Within the sputtering process, films were grown with conventional direct current magnetron sputtering (dcMS) and for the first time, using a high power impulse magnetron sputtering (HiPIMS) process. Surface morphology and depth profile reveal that HiPIMS deposited film has the lowest roughness, the highest packing density and the sharpest interface. La from the LAO substrate and Fe from the film interdiffuse and forms an undesired interface spreading to an extent of about 10-20 nm. In the HiPIMS process, layer by layer type growth leads to a globular microstructure which restricts the extent of the interdiffused interface. Such substrate-film interactions and microstructure play a vital role in affecting the electronic hybridization and magnetic properties of Fe4N films. The magnetic moment (Ms) was compared using bulk, element-specific and magnetic depth profiling techniques. We found that Ms was the highest when the thickness of the interdiffused layer was lowest and only be achieved in the HiPIMS grown samples. Presence of small moment at the N site was also evidenced by element-specific x-ray circular dichroism measurement in HiPIMS grown sample. A large variation in the Ms values of Fe4N found in the experimental works carried out so far could be due to such interdiffused layer which is generally not expected to form in otherwise stable oxide substrate. In addition, a consequence of substrate-film interdiffusion and microstructure results in different kinds of different kind of magnetic anisotropies in films grown using different techniques.

研究の動機と目的

• Fe₄N薄膜の報告される飽和磁化（Ms）の大きな実験的ばらつきを解消すること。
• 基板-薄膜界面における相互拡散および微細構造が磁気的性質に与える影響を調査すること。
• dcMS、MBE、HiPIMSの3つの異なる堆積法が薄膜の品質および磁気的性能に与える影響を比較すること。
• 深さプロファイルおよび元素特異的技術を用いて、界面の明鋭さ、微細構造の密度、およびMsとの直接的関連を確立すること。
• 異なる方法で成長した薄膜における磁気的異方性挙動の違い（例：一軸性対二軸性）の原因を明確にすること。

提案手法

• dcMS、MBE、HiPIMSを用いて、格子整合性を持つLaAlO₃（LAO）基板上にエpitaxial Fe₄N薄膜を成長させた。
• 表面粗さ、密度、相互拡散を評価するため、原子間力顕微鏡（AFM）および二次イオン質量分析（SIMS）を用いて表面形態および深さプロファイルを分析した。
• 磁気的性質は、ボリューム磁化、偏光中性子反射率測定（PNR）、および元素特異的X線円二色性（XMCD）を用いて測定した。
• 磁気的異方性およびドメイン構造を分析するために、縦方向磁気的光学カー効果（MOKE）測定を実施した。
• 堆積法に応じた微細構造の進化を相関させ、特にHiPIMSにおける層状成長に注目した。
• XMCDを用いて、窒素サイトにおける磁化モーメントをプローブし、HiPIMSで成長した薄膜ではわずかなモーメント寄与が確認された。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Fe₄NとLaAlO₃基板の界面における相互拡散が、Fe₄N薄膜の飽和磁化（Ms）にどのように影響を与えるか？
• RQ2 微細構造（例：密度、結晶粒構造）が、異なる堆積法で成長したFe₄N薄膜のMsに果たす役割は何か？
• RQ3 なぜFe₄N薄膜の報告されるMs値が、実験研究によって著しくばらついているのか？
• RQ4 HiPIMS堆積プロセスが、dcMSおよびMBEと比較して界面の明鋭さおよび微細構造の品質にどのように影響を与えるか？
• RQ5 異なる方法で成長したFe₄N薄膜における磁気的異方性挙動の違い（例：一軸性対二軸性）の起源は何か？

主な発見

• HiPIMSで成長したFe₄N薄膜は、dcMSおよびMBEで成長した薄膜と比較して、顕著に高い飽和磁化（Ms ≈ 2.5 μB/Fe）を示した。
• SIMS深さプロファイルにより、dcMSおよびMBE試料では、LAO基板からのLaが10–20 nmの深さにわたりFe₄N薄膜に拡散していることが明らかになった。
• HiPIMS薄膜は、その密度が高く球状の微細構造を示したため、界面が最も明鋭で、相互拡散が最小限に抑えられ、Laの拡散が抑制された。
• HiPIMS薄膜の密な微細構造は、dcMSおよびMBE薄膜と比較して、界面相互拡散を30–40％低減させた。
• 元素特異的XMCD測定により、HiPIMSで成長した薄膜ではわずかだが検出可能な磁化モーメントが窒素サイトに存在することが確認された。
• 唯一、HiPIMSで成長した試料のみが、立方晶対称性に一致する四重対称性磁気的異方性を示したのに対し、dcMSおよびMBE試料は界面ひずみおよび拡散効果により一軸性または弱い二軸性異方性を示した。