[論文レビュー] Interatomic potentials: Achievements and challenges

Martin H. Müser, Sergey V. Sukhomlinov+1 more|arXiv (Cornell University)|Apr 20, 2022

Machine Learning in Materials Science被引用数 21

ひとこと要約

実証的な原子間ポテンシャルの教育的レビュー、分類（二体、多体、開殻/閉殻、電荷移動、分散、機械学習ポテンシャル）、および多-body効果が弾性や相の挙動などの性質に与える影響。

ABSTRACT

Interatomic potentials approximate the potential energy of atoms as a function of their coordinates. Their main application is the effective simulation of many-atom systems. Here, we review empirical interatomic potentials designed to reproduce elastic properties, defect energies, bond breaking, bond formation, and even redox reactions. We discuss popular two-body potentials, embedded-atom models for metals, bond-order potentials for covalently bonded systems, polarizable potentials including charge-transfer approaches for ionic systems and quantum-Drude oscillator models mimicking higher-order and many-body dispersion. Particular emphasis is laid on the question what constraints ensue from the functional form of a potential, e.g., in what way Cauchy relations for elastic tensor elements can be violated and what this entails for the ratio of defect and cohesive energies, or why the ratio of boiling to melting temperature tends to be large for potentials describing metals but small for short-ranged pair potentials. The review is meant to be pedagogical rather than encyclopedic. This is why we highlight potentials with functional forms sufficiently simple to remain amenable to analytical treatments. Our main objective is to provide a stimulus for how existing approaches can be advanced or meaningfully combined to extent the scope of simulations based on empirical potentials.

研究の動機と目的

• 多原子系をシミュレーションする際に原子間ポテンシャルがなぜ不可欠であるかを説明する。
• さまざまなクラスのポテンシャルとそれらの典型的な適用例および限界を概観する。
• 機能形が物理的性質と転移性にどのように制約を課すかを論じる。
• 複数結合環境を扱うためにポテンシャル形を組み合わせ・拡張する経路を強調する。

提案手法

• 結合種別、トポロジー、および理論的基盤によって相互作用ポテンシャルを分類する。
• 下から上への設計（量子/DFT入力）および上から下への設計（ビリアル展開）設計を含む構築手法を論じる。
• 二体項と多体項の役割と、それらが弾性的性質や欠陥特性にどのように関連するかを説明する。
• 明示的多体ポテンシャルと暗黙的多体ポテンシャルを説明し、それらの転移性への影響を論じる。
• 共有結合、金属結合、イオン結合、および分散力系を横断する代表的ポテンシャルを概観する。
• データ駆動の拡張として機械学習ポテンシャルの議論を取り入れる。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 主要な原子間ポテンシャルのクラスとそれらの特徴は何か？
• RQ2 多体相互作用は弾性的性質、欠陥エネルギー、および相挙動にどのように影響するか？
• RQ3 機能形が転移性と物理的精度に課す制約は何か？
• RQ4 混合結合環境に対応するために、異なるポテンシャルクラスをどのように組み合わせたり拡張したりできるか？

主な発見

• 二体ポテンシャルは一般的な傾向を捉えることができるが、多体効果が顕著な金属やシステムを説明するにはしばしば不十分である。
• 多体項は弾性特性、欠陥エネルギー、結合次数を正しく予測するには不可欠である。
• Cauchy関係は実材料では破れることがあり、多体相互作用が弾性テンソルに与える影響を示している。
• 有効な対ポテンシャルはある種の bulk 特性を再現することもあるが、構造や状態点を跨いだ転移性には通常欠ける。
• 電荷移動と分散モデル（明示的多体分散および偏極的アプローチを含む）はイオン性および Van der Waals 系の精度を向上させる。
• 機械学習ポテンシャルは複雑な相互作用をデータ駆動で捉える道を提供し、基礎となる物理と整合性を保つ。