[論文レビュー] Interfacial Effects on the Optical Properties of CdTe/CdS Quantum Dots

Girija Gaur, Dmitry S. Koktysh+4 more|arXiv (Cornell University)|Apr 23, 2015

Quantum Dots Synthesis And Properties参考文献 45被引用数 6

ひとこと要約

本研究では、ナノ構造シリコンマトリックス内の界面酸化被膜が、CdTe/CdS量子ドットの光学的性質に与える影響を調査している。連続波および時間分解分光法を用いて、0.5 nmの界面酸化被膜が、発光強度を低下させ、放射性寿命を約16 nsに短縮することを示している。これは完全に酸化されたSiO2マトリックス（約78 ns）と比較して約5倍短く、主に欠陥部位における非放射的再結合およびフォノン補助遷移に起因する。

ABSTRACT

Using a combination of continuous wave and time-resolved spectroscopy, we study the effects of interfacial conditions on the radiative lifetimes and photoluminescence intensities of colloidal CdTe/CdS quantum dots (QDs) embedded in a three-dimensional nanostructured silicon (NSi) matrix. The NSi matrix was thermally oxidized under different conditions to change the interfacial oxide thickness. QDs embedded in a NSi matrix with ~0.5 nm of interfacial oxide exhibited reduced photoluminescence intensity and nearly five times shorter radiative lifetimes (~16 ns) compared to QDs immobilized within completely oxidized, nanostructured silica (NSiO2) frameworks (~78 ns). Optical absorption by the sub-nm oxidized NSi matrix partially lowers QD emission intensities while non-radiative carrier recombination and phonon assisted transitions influenced by defect sites within the oxide and NSi are believed to be the primary factors limiting the QD exciton lifetimes in the heterostructures.

研究の動機と目的

• ナノ構造シリコンマトリックス内の界面状態が、CdTe/CdS量子ドットの光学的挙動に与える影響を理解すること。
• 界面酸化被膜の厚さおよび品質が、放射的および非放射的再結合経路をどのように制御するかを特定すること。
• 界面酸化被膜の構造および欠陥密度と関連して、発光強度および放射性寿命の変動を相関させること。

提案手法

• コロイド的なCdTe/CdS量子ドットの合成、コア/シェルヘテロ構造を有する。
• 制御された界面酸化被膜厚さを有する三次元ナノ構造シリコン（NSi）マトリックスへのQDsの埋め込み。
• 異なる条件下での熱酸化により、約0.5 nmの界面酸化被膜および完全に酸化されたNSiO2フレームワークを生成。
• 連続波および時間分解発光分光法を用いて、発光強度および放射性寿命を測定。
• エネルギー移動およびクエンチング効果を評価するため、サブナノメートル酸化被膜マトリックスにおける光学的吸収を分析。
• 酸化被膜およびNSi内の欠陥部位と関連した寿命短縮を、酸化被膜およびNSi内の欠陥部位と関連した非放射的再結合と相関づけた。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ナノ構造シリコンマトリックス内に約0.5 nmの薄い界面酸化被膜が存在する場合、CdTe/CdS量子ドットの放射性寿命が完全に酸化されたシリカマトリックスと比較してどのように変化するか。
• RQ2 界面酸化被膜による光学的吸収が、QD発光のクエンチングにどの程度寄与しているか。
• RQ3 界面酸化被膜およびNSiマトリックス内の欠陥状態が、QDsにおける非放射的キャリア再結合をどの程度促進するか。
• RQ4 サブナノメートル界面酸化被膜を有するQDヘテロ構造において、フォノン補助遷移が励起子再結合ダイナミクスにどのように影響するか。
• RQ5 界面領域における、発光強度および寿命の低下を支配する主な構造的および化学的要因は何か。

主な発見

• 約0.5 nmの界面酸化被膜を有するNSiマトリックスに埋め込まれたQDsは、放射性寿命が約16 nsであった。これは完全に酸化されたNSiO2フレームワーク（約78 ns）と比較して約5倍短い。
• 薄い界面酸化被膜を有するQDsでは、発光強度が顕著に低下しており、強い発光クエンチングが示された。
• サブナノメートル酸化被膜による光学的吸収が、発光強度の低下に寄与することが特定された。
• 界面酸化被膜およびNSiマトリックス内の欠陥状態を介した非放射的キャリア再結合が、短くなった励起子寿命の主な原因であることが特定された。
• 酸化被膜およびNSi内の欠陥部位におけるフォノン補助遷移が、QD励起子寿命の制限に重要な役割を果たすことが判明した。
• 本結果は、界面酸化被膜の品質および厚さが、QDベースヘテロ構造の光学的性能を決定づける重要なパrameterであることを示している。