[論文レビュー] Interlayer Charge Transfer and Defect Creation in Type I van der Waals Heterostructures

Goutham Nayak, Simone Lisi+14 more|arXiv (Cornell University)|Jun 3, 2019

2D Materials and Applications参考文献 47被引用数 5

ひとこと要約

本研究では、六方バルブニトライド（h-BN）からモノレイヤーMoS2へのインターレイヤー間電荷移動が、タイプIのファンデルワールスヘテロ構造においてナノスケールの空間分解能を持つキャソードルミネッセンス（CL）を可能にすることを示している。しかし、CL測定中に電子ビーム照射によって誘発される欠陥により信号が抑制され、特に従来のPDMSスタンピング法で作製されたヘテロ構造では顕著である。一方、PPCピックアップ法を用いることで、よりクリアで均一な界面が得られ、欠陥の生成が顕著に減少する。

ABSTRACT

Van der Waals heterostructures give access to a wide variety of new phenomena that emerge thanks to the combination of properties brought in by the constituent layered materials. We show here that owing to an enhanced interaction cross section with electrons in a type I van der Waals heterostructure, made of single layer molybdenum disulphide and thin boron nitride films, electrons and holes created in boron nitride can be transferred to the dichalcogenide where they form electron-hole pairs yielding luminescence. This cathodoluminescence can be mapped with a spatial resolution far exceeding what can be achieved in a typical photoluminescence experiment, and is highly valuable to understand the optoelectronic properties at the nanometer scale. We find that in heterostructures prepared following the mainstream dry transfer technique, cathodoluminescence is locally extinguished, and we show that this extinction is associated with the formation of defects, that are detected in Raman spectroscopy and photoluminescence. We establish that to avoid defect formation induced by low-energy electron beams and to ensure efficient transfer of electrons and holes at the interface between the layers, flat and uniform interlayer interfaces are needed, that are free of trapped species, airborne ones or contaminants associated with sample preparation. We show that heterostructure fabrication using a pick-up technique leads to superior, intimate interlayer contacts associated with significantly more homogeneous cathodoluminescence.

研究の動機と目的

• モノレイヤーMoS2と薄いh-BNからなるタイプIのファンデルワールスヘテロ構造におけるインターレイヤー間電荷移動および欠陥形成を調査すること。
• 電子ビーム励起下でのオプトエレクトロニクス的性能の劣化に寄与する界面汚染物質および閉じ込められたバブルの役割を理解すること。
• 特にPDMSスタンピングとPPCピックアップという2つの異なるヘテロ構造作製法が、界面品質およびキャソードルミネッセンスの均一性に与える影響を評価すること。
• 界面の清浄度、欠陥密度、およびMoS2層内での電子-ホール対再結合効率との相関関係を確立すること。
• ナノスケールのキャソードルミネッセンスマッピングが、2次元ヘテロ構造における界面品質および局所的電子的性質の高分解能プローブとして機能できることを示すこと。

提案手法

• PDMSスタンピング法とPPC（ポリフェニルキノキスリン）ピックアップ／ドロップダウン転写法の2通りの方法を用いて、タイプIのファンデルワールスヘテロ構造を調製した。
• 5 Kで走査型電子顕微鏡内においてキャソードルミネッセンス（CL）測定を実施し、ナノメータースケールの空間分解能で局所的発光をマッピングした。
• Raman分光法および光励起分光法（PL）を用いて、ヘテロ構造内の欠陥および界面汚染を検出し、特徴づけた。
• 電子ビーム照射前の後でのCLマップおよびPLの変化を比較し、ビーム誘発損傷および欠陥形成の程度を評価した。
• CLの空間的不均一性と、MoS2/h-BN界面に閉じ込められた空気の気泡および汚染物質の存在との相関関係を分析した。
• 光学顕微鏡およびハイパースペクトルイメージングを用いて、ヘテロ構造界面の品質および均一性を検証した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 PDMS法とPPC法という異なる転写手法の選択が、MoS2/h-BNヘテロ構造における界面の清浄度および電荷移動効率にどのように影響を与えるか？
• RQ2 ヘテロ構造界面に閉じ込められたバブルや汚染物質が、電子ビーム照射下でキャソードルミネッセンスをどれほど抑制し、欠陥を誘発するか？
• RQ3 ナノスケールのキャソードルミネッセンスマッピングは、2次元ファンデルワールスヘテロ構造における界面品質および局所的電子的不均一性を信頼できるプローブとして機能できるか？
• RQ4 モノレイヤーMoS2における電子ビーム誘発欠陥形成のメカニズムは何か？ また、それは界面化学とどのように関連しているか？
• RQ5 キャソードルミネッセンスの空間的均一性は、界面汚染物質の有無およびMoS2層の構造的完全性とどのように相関するか？

主な発見

• PDMSスタンピング法で作製された試料では、電子ビーム照射によって誘発される局所的欠陥形成のため、MoS2/h-BNヘテロ構造におけるキャソードルミネッセンスが顕著に抑制される。
• この欠陥形成は、おそらく捕らえられた汚染物質やバブルを含む界面で促進される化学反応に起因し、非放射的再結合を促進する。
• PPCピックアップ法を用いて作製されたヘテロ構造は、著しく均一なキャソードルミネッセンスを示しており、より清浄で密着性の高いインターレイヤー結合を示している。
• Raman分光法および光励起分光法の測定結果から、PDMSスタンピング法で作製された試料に欠陥および界面汚染が存在することが確認され、MoS2の化学的修飾を示すスペクトル的特徴が得られた。
• PPC処理試料ではCL照射後にも信号の抑制が認められず、ビーム誘発損傷が最小限に抑えられていることから、優れた界面品質および捕らえられた種々の物質の減少が示唆された。
• ナノメータースケールのキャソードルミネッセンスマッピングにより、CL信号が低下するサブミクロンスケールの領域が、材料の固有欠陥ではなく、製造過程で閉じ込められた空気の気泡に起因することが明らかになった。