[論文レビュー] Interplay between coherence and decoherence in LHCII photosynthetic complex

Paolo Giorda, Silvano Garnerone+2 more|arXiv (Cornell University)|Jun 10, 2011

Methane Hydrates and Related Phenomena参考文献 2被引用数 9

ひとこと要約

本稿は、LHCII光合成複合体における励起子輸送を、Haken-Strobl純粋デコherenceモデルを用いて分析し、量子コherenceと環境によるデコherenceの相互作用を検討する。2段階の輸送プロセスが明らかになった：最初の約0.5 ps間にコherentな拡散が発生し、その後10–20 psにわたり半コherentな拡散が進行する。生理的デコherenceレベルで輸送効率が最大に達する。トレマー構造がアンテナおよびワイヤー的機能の両面で最適であり、緩和機構が存在しない状況でも、環境に依存する量子輸送（ENAQT）が強固に実現されている。

ABSTRACT

This paper investigates the dynamics of excitonic transport in photocomplex LHCII, the primary component of the photosynthetic apparatus in green plants. The dynamics exhibits a strong interplay between coherent processes mediated by the excitonic Hamiltonian, and incoherent processes due to interactions with the environment. The spreading of the exciton over a single monomer is well described by a proper measure of delocalization that allows one to identify two relevant time scales. An exciton initially localized in one chromophore first spreads coherently to neighboring chromophores. During this initial coherent spreading, quantum effects such as entanglement play a role. As the effects of a decohering environment come into play, coherence and decoherence interact to give rise to efficient and robust excitonic transport, reaching a maximum efficiency at the levels of decoherence found in physiological conditions. We analyze the efficiency for different possible topologies (monomer, dimer, trimer, tetramer) and show how the trimer has a particular role both in the antenna and the wire configuration.

研究の動機と目的

• 量子コherenceと環境によるデコherenceが、LHCII複合体における効率的な励起子エネルギー移動をどのように統合的に実現するかを理解すること。
• LHCIIの異なるトポロジー（モノマー、ジマー、トレマー、テトラマー）が励起子輸送効率に果たす役割を特定すること。
• トレマー型LHCIIがアンテナおよびワイヤー構成の両方で最適なエネルギー移動を実現するために機能的に選択された理由を検討すること。
• 量子情報測度を用いて、コherence、エンタングルメント、相関の拡散に伴う時間スケールとダイナミクスを特徴付けること。

提案手法

• LHCIIにおける励起子ダイナミクスをモデル化するために、Haken-Strobl純粋デコヒーレンスマスター方程式を用い、系-環境相互作用を摂動論的でない方法で取り扱う。
• 相関の拡散、エンタングルメント、デローカライゼーションを追跡するために、量子情報理論的測度（量子相互情報量、ネガティビティ、コンカッション）を用いる。
• モノマーからテトラマー構造まで、アンテナ（励起子が1つのサイトで捕獲される）およびワイヤー（励起子が鎖状に移動する）構成を含めた両方の設定を分析する。
• ストロマ側およびルメンタル側の2つの異なるエネルギーホッパー経路を比較し、方向性輸送効率を評価する。
• デコherence率を変化させたシミュレーションにより、生理的条件を模倣した最適なデコherenceレベルを特定し、最大輸送効率を達成する条件を同定する。
• 異なるトポロジーおよびシンク構成における輸送効率を比較し、トレマーの機能的優位性を特定する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 コherentおよびデコherentプロセスが、LHCIIにおける効率的な励起子輸送をどのように統合的に実現するか。
• RQ2 LHCII複合体におけるコherent拡散とデコherenceに起因する拡散の特徴的な時間スケールは何か。
• RQ3 なぜLHCIIのトレマー形態がアンテナおよびワイヤー構成の両方で特にエネルギー移動効率が高いのか。
• RQ4 コherenceとデコherenceの相互作用が、LHCIIにおいて強固な環境に依存する量子輸送（ENAQT）をどのように生み出すか。
• RQ5 2つの自然なエネルギーホッパー経路（ストロマ側とルメンタル側）のどちらがより効率的な励起子輸送を支持するか。

主な発見

• 励起子は最初の約0.5ピコ秒間に、量子相互情報量およびネガティビティの急激な変動を伴い、顕著なエンタングルメントとコherenceを示す。
• 10–20ピコ秒の間、デコherenceがコherentな振動を抑制し、ネガティビティを低下させ、より遠くのクロモフォアへ半コherentな拡散を可能にする。
• 輸送効率は生理的デコherenceレベルで最大に達し、緩和機構が存在しない状況でも環境に依存する量子輸送（ENAQT）が実現している。
• トレマー構造が全トポロジーの中で最大の輸送効率を達成し、アンテナモードおよびワイヤーモードの両方でモノマー、ジマー、テトラマーを上回る。
• ストロマ側経路は、ルメンタル側で励起が初期に発生しても、ストロマ側で相関がより強く確立されるため、ルメンタル側経路よりも効率的である。
• 単一のシンクが活性化されており、デコherence率が最大効率点に調整されている場合に限り、ジマーはトレマーをわずかに上回るが、全体としてトレマーが最適である。