[論文レビュー] Interplay between particle microstructure, network topology and sample shape in magnetic gels -- A molecular dynamics simulation study

Rudolf Weeber, Christian Holm|arXiv (Cornell University)|Apr 21, 2017

Characterization and Applications of Magnetic Nanoparticles参考文献 40被引用数 5

ひとこと要約

この分子動力学的研究では、磁性ゲルにおける粒子のマイクロ構造、ネットワークトポロジー、およびサンプル形状の相乗的相互作用を調査する。粗粒度のフェロゲルを用いたシミュレーションにより、微調整可能なマイクロ構造とトポロジーを持つ系を解析し、事前に整列した（一軸性の）粒子配置が磁場誘発クラスタリングを抑制し、形状駆動の変形を上回る可能性があることが示された。また、ネットワークトポロジーは架橋過程におけるマイクロ構造の安定性に顕著な影響を及ぼすことが明らかになった。

ABSTRACT

Ferrogels, i.e., hydrogels loaded with magnetic nanoparticles, have the ability to deform in external magnetic fields. The precise shape of deformation and the alignment of the gel in the field, however, depend on the interplay of several factors. In this paper, we introduce a coarse-grained simulation model, which takes into account the configuration of magnetic particles in the gel, the sample shape, and aspects of the polymer network topology. We use this model to show that in gels with an isotropic microstructure, an external magnetic field reduces clustering, while this is not the case for uniaxial gels, in which the particle configuration is anisotropic due to the presence of a magnetic field during cross-linking. For ellipsoidal gels, we find that a uniaxial microstructure additionally can override the deformation and alignment expected as indicated the demagnetization energy. Finally, we examine to what degree gels with different network topologies maintain the particle microstructure ``frozen in`` during the cross-linking process.

研究の動機と目的

• フェロゲルの磁気的・機械的応答が、粒子のマイクロ構造、ネットワークトポロジー、およびサンプル幾何形状がどのように統合的に決定づけられるかを理解すること。
• 1つのシミュレーションフレームワーク内で複数要因の相互作用をモデル化することで、実験的観察における矛盾を解消すること。
• 架橋過程中に「凍結」された粒子配置が、外部磁場下でも維持されるかどうかを調査すること。
• 異なるポリマー網状構造トポロジーが、磁性マイクロ構造の安定性に与える影響を検討すること。
• サンプル形状が、外部磁場下での変形および粒子整列をどのように規定するかを特定すること。

提案手法

• 5%の体積分率の磁性ナノ粒子とλ = 4の双極子相互作用パラメータを持つ粗粒度分子動力学モデルを用いてフェロゲルをシミュレートする。
• 磁場下でのフェロフルイドのシミュレーションにより、等方的または一軸的配置の粒子マイクロ構造を生成する。
• 架橋は、距離に依存する確率関数を用いた粒子間の調和結合としてモデル化され、3種類のネットワークトポロジー（狭い、広い、終端付加ポリマー鎖）を想定する。
• 開いた境界条件のため、双極子-双極子相互作用を直接和算し、サンプルの収束性を高めるために、ハイブリッドMDとメトロポリスモンテカルロ手順を併用する。
• サンプル形状は球体、縦長楕円体、横長楕円体としてモデル化され、慣性テンソルの固有値を用いて半軸と方位を抽出することで変形を追跡する。
• 測定値は、200万ステップの平衡化ステップの後に1000ステップ間隔で分離された3000サンプルの平均値として算出される。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 事前に存在する一軸的粒子マイクロ構造は、磁性ゲルにおける磁場誘発クラスタリングにどのように影響するか？
• RQ2 外部磁場下での磁性ゲルにおいて、サンプル形状が変形および粒子整列をどの程度規定するか？
• RQ3 架橋過程中に形成された粒子マイクロ構造は、外部磁場下でも安定を保てるのか？また、ネットワークトポロジーはその安定性にどのように影響するか？
• RQ4 特に、粒子が最適距離がゼロまたは非ゼロの鎖で結合されている場合、ネットワークトポロジーがマイクロ構造の安定性に与える影響は何か？
• RQ5 一軸的マイクロ構造が、楕円体ゲルにおける磁化エネルギーに起因する予想される変形を上回るのか？

主な発見

• 等方的マイクロ構造では、外部磁場が粒子クラスタリングを減少させ、磁場誘発分散と整合的である。
• 磁場下で架橋過程に一軸的マイクロ構造が形成された系では、外部磁場下でもクラスタリングが抑制され、マイクロ構造記憶効果が示された。
• 一軸的マイクロ構造を有する楕円体ゲルでは、磁化エネルギーに起因する予想される変形を、事前に整列した粒子配置が上回る。
• ネットワークトポロジーはマイクロ構造の安定性に顕著な影響を及ぼす：終端付加鎖モデルは最適距離ゼロのモデルよりもマイクロ構造をよりよく保持する。
• 架橋の確率分布が、外部磁場下での初期マイクロ構造の維持度に影響を及ぼす。
• 楕円体ゲルの変形は5%未満であり、形状追跡に慣性テンソルに基づく楕円体近似が妥当であることが裏付けられた。