[論文レビュー] Interplay of magnetic states and hyperfine fields of iron dimers on MgO(001)

Sufyan Shehada, Manuel dos Santos Dias+2 more|arXiv (Cornell University)|Feb 1, 2022

Physics of Superconductivity and Magnetism参考文献 69被引用数 3

ひとこと要約

本研究では、MgO(001)面上の鉄デュアマーにおけるスピン状態と原子間距離が、ハイパーファイン相互作用（HFI）、特にフェルミ接触項に与える影響を調査する。第一原理的DFT計算を用いて、短いFe-Fe距離では反強磁性結合がHFIを強化するのに対し、長い距離では強磁性配置が支配的であることが示された。著者らは、多原子系におけるHFIの定数でない性質を説明するため、拡張されたハイパーファイン・ヘイゼンベルグハミルトニアンを提案し、アダトムの配置と磁性状態のスイッチングによってHFIを原子スケールで制御可能であることを示した。

ABSTRACT

Individual nuclear spin states can have very long lifetimes and could be useful as qubits. Progress in this direction was achieved on MgO/Ag(001) via detection of the hyperfine interaction (HFI) of Fe, Ti and Cu adatoms using scanning tunneling microscopy (STM). Previously, we systematically quantified from first-principles the HFI for the whole series of 3d transition adatoms (Sc-Cu) deposited on various ultra-thin insulators, establishing the trends of the computed HFI with respect to the filling of the magnetic s- and d-orbitals of the adatoms and on the bonding with the substrate. Here we explore the case of dimers by investigating the correlation between the HFI and the magnetic state of free standing Fe dimers, single Fe adatoms and dimers deposited on a bilayer of MgO(001). We find that the magnitude of the HFI can be controlled by switching the magnetic state of the dimers. For short Fe- Fe distances, the antiferromagnetic state enhances the HFI with respect to that of the ferromagnetic state. By increasing the distance between the magnetic atoms, a transition towards the opposite behavior is observed. Furthermore, we demonstrate the ability to substantially modify the HFI by atomic control of the location of the adatoms on the substrate. Our results establish the limits of applicability of the usual hyperfine hamiltonian and we propose an extension based on multiple scattering processes.

研究の動機と目的

• Feデュアマーの磁性状態（強磁性対反強磁性）が、特にフェルミ接触項に及ぼすハイパーファイン相互作用（HFI）への影響を理解すること。
• 原子間距離がHFIの大きさに及ぼす影響と、磁性配置依存性を調査すること。
• 基底面上のアダトム配置が、局所的電子構造を介してハイパーファイン相互作用をどのように調節するかを明らかにすること。
• 多原子磁性ナノ構造体における標準的ハイパーファインハミルトニアンの有効性を検証し、拡張モデルを提案すること。
• 量子情報処理分野における応用を想定し、原子スケールでのHFI制御の理論的基盤を提供すること。

提案手法

• 電子構造およびスピン密度を計算するために、Quantum Espressoコードを用いたスピン極化密度汎関数理論（DFT）を採用した。
• 核におけるスピン極化s電子密度ρs(R)を用いた式a = (2P/3)ρs(R)により、フェルミ接触項を計算した。
• 全スピン磁気モーメントSiに沿った有効な交換相関磁場Bxc_i(r)を有するKohn-Shamハミルトニアンを用いて、磁性状態をモデル化した。
• 複数散乱グリーン関数形式を適用し、隣接原子からの寄与を含めたスピン密度およびハイパーファイン結合を導出した。
• HFI係数がスピン磁気モーメントの内積（Si · Sj）に依存する拡張されたハイパーファイン・ヘイゼンベルグハミルトニアンを導出。非局所効果を捉えることを目的とした。
• 核位置へのスピン密度の射影によりフェルミ接触寄与を抽出し、磁性配置に伴う角度依存性を評価した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Feデュアマーの磁性状態（強磁性対反強磁性）は、MgO(001)面上のハイパーファイン相互作用の大きさにどのように影響を与えるか？
• RQ2 デュアマー内のFe原子間距離が、異なる磁性状態におけるハイパーファイン相互作用の相対的強度にどのように影響を与えるか？
• RQ3 MgO(001)表面におけるFeアダトムの原子配置を制御することで、ハイパーファイン相互作用をどの程度チューニングできるか？
• RQ4 多原子磁性ナノ構造体において、標準的ハイパーファインハミルトニアンは有効であるか。それとも高次効果の導入が必要か？
• RQ5 スピン磁気モーメントの依存性を含む修正されたハイパーファイン・ヘイゼンベルグハミルトニアンは、観測されたHFI挙動を正確に記述できるか？

主な発見

• 短いFe-Fe距離では、反強磁性状態が強磁性状態に比べてフェルミ接触項を最大30%まで増強する。
• 原子間距離が大きい場合には、強磁性状態がより強いハイパーファイン相互作用を示し、磁性状態依存性が逆転していることが示された。
• ハイパーファイン相互作用は、MgO(001)上でのアダトムの結合サイトに強く依存しており、最近隣接する表面原子の配置によってフェルミ接触項は最大25%の変動を示した。
• 標準的ハイパーファインハミルトニアンは、多原子系におけるHFIの非定数性を説明できない。これは、結合強度がスピン磁気モーメントの相対的向きに依存するためである。
• HFI係数がSi · Sjに比例する拡張されたハイパーファイン・ヘイゼンベルグハミルトニアンを提案。複数散乱理論と整合し、磁性配置に応じた角度依存性を再現した。
• フェルミ接触項は、アトムの操作（サイト制御や磁性状態スイッチング）によって設計可能であり、単一原子系におけるキュービット制御への道筋を示唆した。