[論文レビュー] Interplay of orientational order and roughness in simulated thin film growth of anisotropically interacting particles

E. Empting, Nicolas Bader+1 more|arXiv (Cornell University)|Dec 8, 2021

Theoretical and Computational Physics参考文献 64被引用数 3

ひとこと要約

本研究では、立方格子上での運動的モンテカルロシミュレーションを用い、方向性に依存する相互作用を有する異方性粒子の薄膜成長において、配向秩序と表面粗さが同時にどのように進化するかを調査した。その結果、相互作用の異方性を増大させると、まず平衡状態に類似した配向秩序が誘発され、その後、有効なエーリッヒ・シュヴェーベル障壁によって駆動される非平衡的粗さ遷移が発生し、倒れた状態のドメインの核生成と成長が顕著に進む。これにより薄膜の粗さが著しく増加することが明らかになった。

ABSTRACT

Roughness and orientational order in thin films of anisotropic particles are investigated using kinetic Monte Carlo simulations on a cubic lattice. Anisotropic next-neighbor interactions between the lattice particles were chosen to mimic the effects of shape anisotropy in the interactions of disc- or rod-like molecules with van-der-Waals attractions. Increasing anisotropy leads first to a preferred orientation in the film (which is close to the corresponding equilibrium transition) while the qualitative mode of roughness evolution (known from isotropic systems) does not change. At strong anisotropies, an effective step-edge (Ehrlich-Schwoebel) barrier appears and a non-equilibrium roughening effect is found, accompanied by re-ordering in the film which can be interpreted as the nucleation and growth of domains of lying-down discs or rods. The information on order and roughness is combined into a diagram of dynamic growth modes.

研究の動機と目的

• 異方性粒子の薄膜成長過程における配向秩序と表面粗さの相乗的相互作用を理解すること。
• ディスク型やロッド型分子の形状異方性を模倣する相互作用の異方性が、成長形態および粗さの進化に与える影響を調査すること。
• 秩序と粗さの共進化を分析することで、標準的な等方的薄膜成長領域を超えた動的成長モードを同定すること。
• 有効なステップエッジ障壁とドメイン形成によって引き起こされる非平衡的粗さ遷移が発生する条件を特定すること。

提案手法

• 空孔の形成を防ぐために、固体上に固体（SOS）制約を課した単純立方格子上に運動的モンテカルロ（kMC）シミュレーションを実施した。
• 隣接粒子間の異方性相互作用を導入し、方向軸に沿って整列した粒子対は強さ −η·ǫ で相互作用し、方向がずれたペアは強さ −ǫ で相互作用するように設定した。
• 粒子の方位が固定（x, y, または z 方向）で、1つの格子サイトに1つの粒子しか占有できない格子ベースのモデルを採用し、シミュレーションの効率を向上させた。
• パラメータ空間を探索するため、異方性パラメータ η、基底面相互作用強度 ǫsub、堆積速度 D、回転拡散係数 Drot を変化させた。
• 主な観測量として、層の高さの標準偏差を用いた表面粗さ σf、配向秩序パラメータ ζf、および繊維長分布を追跡した。
• z 方向繊維長分布の幅の急激な変化および粗さの成長行動の変化をもって、非平衡的転移を特定した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 相互作用の異方性を増大させると、異方性粒子薄膜における配向秩序の発現にどのような影響を与えるか？
• RQ2 従来、等方的系で観察された粗さの進化モードが、異方的相互作用下でも変わらないか？
• RQ3 どの程度の異方性レベルで非平衡的粗さ遷移が発生し、その遷移を引き起こす要因は何か？
• RQ4 ディスク型とロッド型の相互作用異方性において、形態的特徴（例：繊維型対壁型ドメイン）にどのような相違が生じるか？

主な発見

• 小さな異方性（η ≈ 1.6）では、平衡遷移に類似した秩序化遷移が発生するが、粗さの進化モードは変化しない。
• 強い異方性（η > 2.6）では、表面粗さ σf の急激な増加および z 方向繊維長分布の広がりが特徴である非平衡的粗さ遷移が発生する。
• この粗さ遷移は、x および y 方向に整列した粒子が形成する広範囲にわたるコンパクトなドメイン（倒れたロッド）の成長に起因し、これらは長繊維ではなく壁状の構造へと成長する。
• 粗さ σf はディスク型系と同等の値に達するが、そのメカニズムは繊維成長ではなくドメイン形成によるものである。
• ロッド型相互作用では、秩序パラメータ ζf が 0 から 1（z 方向）へと増加した後、η が高くなると再び減少し、非平衡的再配列による倒れた配置に移行することが示された。
• 粗さ遷移の転移点 ηtrans は、異なる ǫ および D 値に対しても安定しており、異方性に起因する普遍的な非平衡的挙動であることが示された。