[論文レビュー] Intertube excitonic coupling in nanotube van der Waals heterostructures

Maria G. Burdanova, M. Liu+8 more|arXiv (Cornell University)|Apr 19, 2021

2D Materials and Applications参考文献 30被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、カーボンナノチューブ（CNT）コア、窒化ホウ素（BN）バリア、MoS₂ナノチューブ（NT）シースからなる1次元ファンデルワールスヘテロ構造において、超高速な管間励起子結合を実証した。CNT励起子の赤外線励起により、双極子-双極子クーロン相互作用を介してMoS₂で1ピコ秒未塔の可視光応答が誘発される一方、BNバリアを越える遅いホール移動（τ ≈ 220 ps）が、より長い時間スケールでMoS₂の吸収を変化させ、径方向ヘテロ接合における波長選択的オプトエレクトロニクス制御を可能にする。

ABSTRACT

Excitons dominate the optics of atomically-thin transition metal dichalcogenides and 2D van der Waals heterostructures. Interlayer 2D excitons, with an electron and a hole residing in different layers, form rapidly in heterostructures either via direct charge transfer or via Coulomb interactions that exchange energy between layers. Here, we report prominent intertube excitonic effects in quasi-1D van der Waals heterostructures consisting of C/BN/MoS$_2$ core/shell/skin nanotubes. Remarkably, under pulsed infrared excitation of excitons in the semiconducting CNTs we observed a rapid (sub-picosecond) excitonic response in the visible range from the MoS$_2$ skin, which we attribute to intertube biexcitons mediated by dipole-dipole Coulomb interactions in the coherent regime. On longer ($>100$ps) timescales hole transfer from the CNT core to the MoS$_2$ skin further modified the MoS$_2$'s absorption. Our direct demonstration of intertube excitonic interactions and charge transfer in 1D van der Waals heterostructures suggests future applications in infrared and visible optoelectronics using these radial heterojunctions.

研究の動機と目的

• CNT/BN/MoS₂ナノチューブからなる準一次元ファンデルワールスヘテロ構造における管間励起子結合を調査すること。
• クーロン相互作用がCNTとMoS₂層間で超高速エネルギー移動を媒介するかどうかを特定すること。
• 光学応答ダイナミクスを支配する競合プロセス（クーロン媒介エネルギー移動、電荷移動、熱輸送）を解明すること。
• CNTコアの選択的励起によりMoS₂の光学的性質を制御し、径方向ヘテロ接合における波長選択的応答を実現すること。

提案手法

• CNTとMoS₂ NTをそれぞれ選択的に励起するために、可変波長の赤外線（0.6 eV）および紫外線（3.0 eV）パルスを用いたフェムト秒透過吸収分光法を採用した。
• 100 fsから3 nsまでの可変時間遅延を有するポンププローブ配置を用い、ヘテロ構造内の超高速および長時間スケールのダイナミクスを解像した。
• ポンプ励起による遷移強度の変化をモデル化するため、1↔3遷移に共鳴するプローブパルスを含む複数のブロッホシミュレーションを実施し、実験データと一致させるようにした。
• C@BN@MoS₂と比較するための参照試料（BN@MoS₂およびC@BN）の透過吸収応答を測定し、管間結合効果を分離した。
• 特定エネルギー（例：2.02–2.04 eV）における時間分解光密度（ΔOD）ダイナミクスを分析し、特徴的な減衰および上昇時間定数を抽出した。
• 量子トンネル効果理論を用いてBNバリアを越えるホールトンネルをモデル化し、観測された220 psの上昇時間と整合する時間スケールを推定した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 径方向1次元ファンデルワールスヘテロ構造において、クーロン相互作用を介した管間励起子結合が、CNTからMoS₂ NTへの超高速エネルギー移動を媒介できるか？
• RQ2 赤外線でCNTを励起した直後、管間励起子応答の初期時間スケールは何か？
• RQ3 CNTコアからMoS₂シースへのホール移動が、MoS₂吸収の長寿命的変化に寄与するか？
• RQ4 競合するプロセス（クーロン媒介エネルギー移動、電荷移動、熱輸送）が、観測された一時的透過吸収ダイナミクスにどのように寄与するか？
• RQ5 CNTコアの選択的励起により、MoS₂ NTシースの光学的応答を効果的に制御できるか？

主な発見

• CNTの赤外線励起後に、MoS₂ NTで1ピコ秒未塔（≤1 ps）の透過吸収応答が観測された。これは、双極子-双極子クーロン相互作用による管間バイエキシトン形成に起因するとされた。
• 超高速応答は1 ps以内に消失したため、100 fsから1 psの時間スケールで、一時的でコherentlyな管間励起子結合が支配的であることが示された。
• IR励起後100 ps以降に、MoS₂吸収が長寿命（≥3 ns）にわたり増幅された。上昇時間定数はτ_r = 220 psであり、BNバリアを越えるホールトンネルと整合的であった。
• 220 psの上昇時間は、BNバリアを越えるホールトンネル時間（100 ps–1 ns）の理論的推定値と一致しており、遅い応答の起源が電荷移動であることを裏付けた。
• 3.0 eVでMoS₂をUV励起した場合、ΔODは60 psの寿命を示す単調な減衰を示し、IR励起下での長寿命応答の原因が光熱効果ではないことを否定した。
• 参照試料（BN@MoS₂およびC@BN）では長寿命応答が観測されなかったため、この効果はC@BN@MoS₂ヘテロ構造に特有であり、管間結合に起因することが確認された。