[論文レビュー] Intrinsic dielectric response of the colossal dielectric constant material CaCu$_3$Ti$_4$O$_{12}$

Alexander Tselev, Charles M. Brooks+5 more|arXiv (Cornell University)|Aug 4, 2003

Dielectric properties of ceramics被引用数 2

ひとこと要約

本研究では、脈動レーザー蒸着法を用いて、LaAlO₃基板上にエpitaxialなCaCu₃Ti₄O₁₂（CCTO）薄膜を成長させ、その誘電応答が局在化した電荷キャリアの飛び移りを示すべきべき累乗則の周波数依存性によって支配されていることを明らかにした。これは、塊体CCTOにおけるデバイ型応答とは対照的である。結果は、塊体CCTOにおける巨大誘電定数の起因が、電気的不均一性および酸素欠損に起因する外部的要因（Maxwell-Wagner型）であることを支持する。

ABSTRACT

We investigated the dielectric response of CaCu$_3$Ti$_4$O$_{12}$ (CCTO) thin films grown epitaxially on LaAlO$_3$ (001) substrates by Pulsed Laser Deposition (PLD). The dielectric response of the films was found to be strongly dominated by a power-law in frequency, typical of materials with localized hopping charge carriers, in contrast to the Debye-like response of the bulk material. The film conductivity decreases with annealing in oxygen, and it suggests that oxygen deficit is a cause of the relatively high film conductivity. With increase of the oxygen content, the room temperature frequency response of the CCTO thin films changes from the response indicating the presence of some relatively low conducting capacitive layers to purely power law, and then towards frequency independent response with a relative dielectric constant $\epsilon'\sim10^2$. The film conductance and dielectric response decrease upon decrease of the temperature with dielectric response being dominated by the power law frequency dependence. Below $\sim$80 K, the dielectric response of the films is frequency independent with $\epsilon'$ close to $10^2$. The results provide another piece of evidence for an extrinsic, Maxwell-Wagner type, origin of the colossal dielectric response of the bulk CCTO material, connected with electrical inhomogeneity of the bulk material.

研究の動機と目的

• エpitaxialなCCTO薄膜がLaAlO₃ (001)基板上に成長した場合の内在的誘電応答を調査すること。
• 酸素欠損が薄膜の電導度および誘電挙動に与える影響を特定すること。
• 薄膜の誘電応答を塊体CCTOと比較し、巨大誘電定数の起源に及ぼす影響を評価すること。
• 酸素アニール処理が薄膜の誘電および電導特性に与える影響を調査すること。
• 誘電応答が酸素含有量の増加に伴い、容量性層挙動から周波数に依存しない応答へと進化するかどうかを評価すること。

提案手法

• エpitaxialなCCTO薄膜は、脈動レーザー蒸着法（PLD）を用いてLaAlO₃ (001)基板上に成長させた。
• 周波数および温度の関数として誘電応答を測定し、分散挙動を分析した。
• 酸素含有量を制御し、電導度および誘電応答への影響を評価するために酸素アニール処理を実施した。
• 誘電定数の周波数依存性を分析し、べき応答とデバイ型応答の区別を試みた。
• ~80 K未満での誘電挙動の遷移を調べるため、温度依存測定を実施した。
• 電気的不均一性に起因するMaxwell-Wagner型界面分極の観点からデータを解釈した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 エpitaxialなCCTO薄膜の誘電応答は、塊体CCTOとどのように異なるか？
• RQ2 酸素欠損は、CCTO薄膜の電導度および誘電応答にどのような役割を果たすか？
• RQ3 酸素アニール処理は、CCTO薄膜の誘電および電導特性にどのように影響を及ぼすか？
• RQ4 酸素含有量の増加に伴い、誘電応答が容量性層挙動から周波数に依存しない応答へと進化するか？
• RQ5 温度依存的誘電応答は、CCTOにおける巨大誘電定数の起源をどのように示唆するか？

主な発見

• CCTO薄膜の誘電応答は、局在化した電荷キャリアを示すべきべき累乗則の周波数依存性によって支配されており、これは局在化した電荷キャリアを有する物質の特徴である。
• 酸素アニール処理により薄膜の電導度が低下し、酸素欠損が成長直後の薄膜における高電導度の主因であることが示された。
• 酸素含有量が増加するに従い、誘電応答は容量性層挙動から純粋なべき乗則へ、さらに周波数に依存しない応答（室温でε′ ≈ 10²）へと移行した。
• ~80 K未満では、誘電応答は周波数に依存せず、ε′が約10²に近づき、分極ダイナミクスの飽和を示した。
• 観察された誘電挙動は、塊体CCTOにおける巨大誘電定数の外部的起源を支持しており、電気的不均一性およびMaxwell-Wagner型界面分極に起因するものである。
• 本結果は、塊体CCTOにおける巨大誘電定数が、内在的電子的メカニズムではなく、微細構造的な不均一性および電荷キャリアの局在化に起因することを強く示唆する。