[論文レビュー] Intrinsic energy flow in laser-excited 3$d$ ferromagnets

Daniela Zahn, Florian Jakobs+7 more|arXiv (Cornell University)|Oct 1, 2021

Force Microscopy Techniques and Applications被引用数 1

ひとこと要約

本研究は、フェムト秒電子回折、ab initio密度汎関数理論（DFT）、およびエネルギー保存型原子スピン動力学（ASD）シミュレーションを組み合わせ、レーザー励起された3d強磁性体コバルトと鉄における電子、磁気、格子系の間の内在的エネルギー移動を定量的に評価する。スピン系が最初の数百フェムト秒間にわたり主要な熱源として機能することを示し、磁化動力学がエネルギー移動を通じて格子動力学に顕著な影響を与えることが判明した。ASDシミュレーションは、ニッケルに続いてコバルトと鉄を含む3つの元素的3d強磁性体において一貫性があり定量的な記述を提供する。

ABSTRACT

Ultrafast magnetization dynamics are governed by energy flow between electronic, magnetic, and lattice degrees of freedom. A quantitative understanding of these dynamics must be based on a model that agrees with experimental results for all three subsystems. However, ultrafast dynamics of the lattice remain largely unexplored experimentally. Here, we combine femtosecond electron diffraction experiments of the lattice dynamics with energy-conserving atomistic spin dynamics (ASD) simulations and ab-initio calculations to study the intrinsic energy flow in the 3d ferromagnets cobalt (Co) and iron (Fe). The simulations yield a good description of experimental data, in particular an excellent description of our experimental results for the lattice dynamics. We find that the lattice dynamics are influenced significantly by the magnetization dynamics due to the energy cost of demagnetization. Our results highlight the role of the spin system as the dominant heat sink in the first hundreds of femtoseconds. Together with previous findings for nickel [Zahn et al., Phys. Rev. Research 3, 023032 (2021)], our work demonstrates that energy-conserving ASD simulations provide a general and consistent description of the laser-induced dynamics in all three elemental 3d ferromagnets.

研究の動機と目的

• フェムト秒レーザー励起後の3d強磁性体における電子、磁気、格子自由度の間の内在的エネルギー移動を定量的に記述すること。
• 特にコバルトと鉄における3d強磁性体の超高速格子動力学に関する実験的データの不足を解消すること。
• 事前にニッケルで妥当性が確認されたエネルギー保存型原子スピン動力学（ASD）シミュレーションが、コバルトと鉄の動力学を定量的に記述できるかどうかを検証すること。
• 磁化動力学がエネルギー移動を通じて格子動力学に与える影響、特に電子-フォノン結合経路を通じての影響を調査すること。
• 文献値にばらつきが生じていた電子-フォノン結合パラメータの不一致を、第一原理から導出し実験で検証することで解消すること。

提案手法

• フェムト秒時間分解電子回折（FED）を実施し、サブピコ秒分解能でコバルトと鉄膜の格子動力学を直接測定する。
• スピン極化密度汎関数理論（DFT）を用いて、第一原理から電子-フォノン結合パラメータGepおよび電子と格子の比熱を計算する。
• 熱的平衡を仮定しないエネルギー保存型原子スピン動力学（ASD）シミュレーションを適用し、非平衡スピン動力学を正確にモデル化できる。
• スピン系のエネルギー交換を含む・含まないASDシミュレーションを比較し、磁化動力学が格子応答に果たす役割を分離する。
• 実験的FEDデータをベンチマークとして用い、ASDシミュレーションの妥当性を検証し、一貫性のあるエネルギー移動パラメータを抽出する。
• ASDフレームワークにab initio DFTによるGepおよび比熱の結果を統合し、すべてのサブシステムにおけるエネルギー保存を確保する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 磁化動力学は、コバルトや鉄のような3d強磁性体における超高速格子応答にどのように影響を与えるか？
• RQ2 レーザー励起後の最初の100–500 fsに、スピン系がどれほど主要な熱源として機能するか？
• RQ3 エネルギー保存型原子スピン動力学（ASD）シミュレーションは、ニッケルと同様にコバルトと鉄の電子、スピン、格子の結合動力学を定量的に記述できるか？
• RQ4 電子-フォノン結合は、電子系から格子系へのエネルギー移動をどのように媒介するか？また、文献値と比較してどう異なるか？
• RQ5 スピン系を動的エネルギー吸収源として扱う場合と、二温度モデル（TTM）で仮定される熱的平衡貯蔵源として扱う場合とで、格子動力学はどのように異なるか？

主な発見

• エネルギー保存型原子スピン動力学（ASD）シミュレーションは、コバルトおよび鉄で実験的に測定された格子動力学を優れた定量的記述で再現した。
• レーザー励起後の最初の数フェムト秒間、スピン系が主要な熱源として機能し、初期電子エネルギーの顕著な割合を吸収した。
• 磁化の脱磁化に伴うエネルギーのコストにより、スピン系のエネルギー交換を無視したモデルと比較して、格子膨張の遅れが顕著に観察された。
• ab initio DFT計算から導出したコバルトと鉄の電子-フォノン結合パラメータGepは、実験データと整合的であり、過去に報告された文献値の不一致を解消した。
• ASDモデルは、従来の二温度モデル（TTM）よりも格子動力学の記述において優れており、非平衡スピン動力学を含めない限り正確なモデル化ができないことを確認した。
• 本研究は、エネルギー保存型ASDシミュレーションが、ニッケル、コバルト、鉄を含むすべての元素的3d強磁性体におけるレーザー誘発超高速動力学を記述する一般的かつ一貫性のあるフレームワークを確立した。