[論文レビュー] Intrinsic magnetism in superconducting infinite-layer nickelates

Jennifer Fowlie, Marios Hadjimichael+11 more|arXiv (Cornell University)|Jan 28, 2022

Iron-based superconductors research被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、低エネルギー陽電子スピン回転/緩和（µSR）を用いて、超伝導状態下でも、超伝導性を示す無限層ネルニケート酸化物に内在する短距離反強磁性秩序が存在することを実証した。磁性はNi²⁺サブラチスに起因し、異なる希土類元素ドーピングやSrドーピングレベルに対しても持続する。150 Kより上での磁気フラクチュエーションの発現は、銅酸化物とは異なり、明確に異なる磁気的基底状態を示している。

ABSTRACT

The discovery of superconductivity in Nd$_{0.8}$Sr$_{0.2}$NiO$_2$ [1] introduced a new family of layered nickelate superconductors that has now been extended to include a range of Sr-doping [2, 3], Pr or La in place of Nd [4-6], and the 5-layer Nd$_6$Ni$_5$O$_{12}$ [7]. A number of studies indicate that electron correlations are strong in these materials [8-14], and hence a central question is whether or not magnetism is present as a consequence of these interactions. Here we report muon spin rotation/relaxation studies of a series of superconducting infinite-layer nickelates. In all cases we observe an intrinsic magnetic ground state, regardless of the rare earth ion or doping, arising from local moments on the nickel sublattice. The coexistence of magnetism - which is likely to be antiferromagnetic and short-range ordered - with superconductivity is reminiscent of some iron pnictides [15] and heavy fermion compounds [16], and qualitatively distinct from the doped cuprates [17].

研究の動機と目的

• 長距離磁気秩序が観測されないにもかかわらず、超伝導性を示す無限層ネルニケート酸化物に内在磁性が存在するかどうかを特定すること。
• 希土類元素とNiサブラチスの寄与を分離し、磁性の起源を解明すること。
• これらの材料における磁気秩序の性質（例：短距離、スピンガラス的）とその温度依存的変化を調査すること。
• 電子相関と軌道自由度が、超伝導性と磁性の共存をどのように安定化させるかを明らかにすること。
• 超伝導ドームに近接する磁気秩序の有無に着目し、ネルニケート酸化物と銅酸化物・鉄ヒ素化物の磁気的挙動を比較すること。

提案手法

• 局所磁場の高空間・高時間分解能なプローブを目的として、低エネルギー陽電子スピン回転/緩和（µSR）を用いた。
• 8 nm 厚のネルニケート酸化物層内での停止深さを最大化し、バックスキャッタを最小限に抑えるために、陽電子注入エネルギーを 4.5 keV に設定した。
• モンテカルロシミュレーションを用いて陽電子停止プロファイルをモデル化し、深さ選択的測定を最適化するためのキャピング層（SrTiO₃）の厚さを最適化した。
• ゼロ場（ZF）および弱い横磁場（wTF）µSR実験を、広い温度範囲で実施し、磁気共鳴および緩和を検出した。
• データ解析には musrfit ソフトウェアを用い、伸長指数関数フィットを用いて磁性体積分率と磁気フラクチュエーション率（βパラメータ）を抽出した。
• SrTiO₃におけるムオン化の寄与を非対称性解析で補正し、ネルニケート酸化物層からの信号を明確に分離した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 外部欠陥や界面効果とは無関係に、超伝導性を示す無限層ネルニケート酸化物に内在磁性が存在するか？
• RQ2 観測された磁性の起源は何か。具体的には、Ni²⁺サブラチスに局在しているのか、それとも希土類元素に影響を受けるのか？
• RQ3 磁性状態は温度およびドーピングに伴いどのように変化するのか。磁気秩序の性質（長距離、短距離、スピンガラス的）は何か？
• RQ4 ネルニケート酸化物の磁気的挙動は、銅酸化物および鉄ヒ素化物と比較して、磁性転移温度や超伝導性と共存する点でどのように異なるか？
• RQ5 電子相関と軌道混合が、これらの材料における磁性の安定化に果たす役割は何か？

主な発見

• Nd₀.₈₂₅Sr₀.₁₇₅NiO₂、Pr₀.₈Sr₀.₂NiO₂、La₀.₈Sr₀.₂NiO₂、およびLaNiO₂の全4種の超伝導性無限層ネルニケート酸化物において、長距離磁気秩序が検出されないにもかかわらず、内在磁性秩序が存在することが判明した。
• 希土類元素に磁気モーメントが存在しないにもかかわらず、異なる希土類元素に対しても同一のµSR応答を示すことで、磁性がNi²⁺サブラチスに局在していることが確認された。
• 150 K より上でも磁気フラクチュエーションが観測され、冷却に伴い磁性体積分率が徐々に増加する傾向を示しており、短距離またはスピンガラス的秩序であると示唆される。
• ZFおよびwTFスペクトルには長距離秩序の証拠がなく、ZFにおける共鳴の欠如は、ムオン時間スケールでの動的でフラクチュエーティングする磁場を示している。
• 磁性体積分率のエネルギー依存的深さプロファイルと、顕著な磁化率の低下がないことから、反強磁性結合が支配的であると示唆される。
• 高温での磁性発現（150 K 以上）は、銅酸化物（通常 30 K 未満）とは対照的であり、ネルニケート酸化物では多軌道系物理学に起因する、明確に異なる磁性機構が存在すると示唆される。