[論文レビュー] Intrinsic Spin Photogalvanic Effect in Nonmagnetic Insulator

Ruixiang Fei, Xiaobo Lu+1 more|arXiv (Cornell University)|Jun 18, 2020

2D Materials and Applications被引用数 9

ひとこと要約

本稿では、スピン軌道結合と2次非線形光物質相互作用によって駆動される、反強磁性で非中心対称な絶縁体における内在的スピン光ギャルバニック効果を提案する。第一原理シミュレーションを用いてモノレイヤー遷移金属ジ chalcogenides (TMDs) において、線形偏光が純粋なスピン電流 (PSC) を生成することを示し、その大きさは観測された電荷電流よりも1桁大きい。これにより、光の偏光によってバイアスなしで高速にスピン電流を制御できる。

ABSTRACT

We show that with the help of spin-orbit coupling, nonlinear light-matter interactions can efficiently couple with spin and valley degrees of freedom. This revealed spin photogalvanic effect can generate the long-time pursued intrinsic pure spin current (PSC) in non-centrosymmetric nonmagnetic insulators. Different from the spin and valley Hall effect, such a photo-driven spin current is universal and can be generated without external bias field. Using first-principles simulation, we study monolayer transition metal dichalcogenides (TMDs) to demonstrate this effect and confirm an enhanced PSC under linearly polarized photoexcitation. The amplitude of the PSC is one order larger than that of the charge current observed in monolayer TMDs. This exotic nonlinear light-spin interaction indicates that light can be utilized as a rapid fashion to manipulate the spin-polarized current, which is crucial for future low-dissipation nanodevices.

研究の動機と目的

• 外部磁場や複雑なヘテロ構造を必要とせず、反強磁性で非中心対称な絶縁体において純粋なスピン電流 (PSC) を生成する新しい内在的メカニズムを同定すること。
• 従来の電荷光電流を超える非線形光スピン相互作用の理論的枠組みを確立すること。
• 2次光学応答がスピン軌道結合を介してスピンおよびバルク自由度に選択的に結合できることを示すこと。
• 光の偏光状態を調整することで、スピン電流および電荷電流の方向と大きさを可逆的かつ普遍的に制御できることを示すこと。
• モノレイヤーTMDにおける第一原理シミュレーションを用いて効果を検証し、最大のPSC生成に最適な材料を同定すること。

提案手法

• 本研究では、モノレイヤーTMDにおける電子バンド構造および行列要素を計算するために、スピン軌道結合を含む第一原理密度汎関数理論 (DFT) を用いる。
• 2次電流感受率 χabc(0;ω,−ω) は、遷移間寄与（シフト電流 σabc とインジェクション電流 ηabc）に分解され、バンドギャップ内でのベリー曲率ダイポールがゼロであるため、準位内項は無視される。
• スピン光ギャルバニック効果は、遷移行列要素の積の虚部、Im(vmn^x(k)vmn^y(k)) から導出され、時間反転対称性および逆転対称性の破れに対して奇対称性を示す。
• スピン電流は、光場成分とスピン依存の非線形感受率の積に比例する非線形光電流として計算される。
• 偏光依存のシミュレーションを実施し、線形および円偏光の場合を含め、PSCおよび電荷電流の方向依存性をマッピングする。
• 光子エネルギーを単一のバルクにスピン極化遷移を共鳴的に励起するように調整し、MoS2、MoSe2、WS2、WSe2 における材料固有の計算を実施する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 非中心対称で反強磁性の絶縁体における2次非線形光学応答は、外部バイアスや磁場を必要とせず、純粋なスピン電流を生成できるか？
• RQ2 モノレイヤーTMDにおいて、スピン軌道結合は光の偏光とスピン極化電流の間の結合をどのように媒介するか？
• RQ3 同一励起条件下で生成された純粋なスピン電流の大きさは、従来の電荷光電流と比べてどの程度か？
• RQ4 入射光の偏光状態を調整することで、スピン電流の方向と大きさを可逆的に制御できるか？
• RQ5 この内在的スピン光ギャルバニック効果は、TMD以外の非中心対称材料に対しても普遍的か？

主な発見

• 内在的スピン光ギャルバニック効果は、スピン軌道結合と逆転対称性の破れによって駆動される2次非線形光物質相互作用によって、反強磁性で非中心対称な絶縁体に純粋なスピン電流 (PSC) を生成する。
• モノレイヤーTMDでは、線形偏光下でのPSCの大きさは、観測された電荷電流のおよそ1桁大きい。特に、強いスピン軌道分裂を示すWS2が最大のPSCを示す。
• 線形偏光の偏光方向を回転させることで、スピン電流および電荷電流の方向を切り替えることができ、3重回転対称性に従いコサイン依存性を示す。
• 円偏光では、シフト電流メカニズムが反対方向にスピン極化成分を持つスピン電流を生成するが、インジェクション電流メカニズムが電荷電流生成を支配する。
• 円偏光光ギャルバニック効果は、線形偏光によって誘起されるPSCに比べて約1桁弱いため、PSCは実験的に解離可能であることが示唆される。
• この効果は、バルクGeTe、CdS、2DグループIVモノチalcogenidesを含む非中心対称材料に普遍的であり、スピン軌道結合の起源に依存しない。