[論文レビュー] Investigation of Room Temperature Ferroelectricity and Ferrimagnetism in Multiferroic AlxFe2-xO3 Epitaxial Thin Films

Badari Narayana Rao, Shintaro Yasui+5 more|arXiv (Cornell University)|Mar 27, 2019

Multiferroics and related materials参考文献 71被引用数 5

ひとこと要約

本研究では、SrTiO3<111>基板上に脈動レーザー蒸着法を用いて成長したエpiタキシャルAlxFe2-xO3 (x-AFO)薄膜における常温 multiferroicity を調査した。低リーク電流の薄膜を達成したが、第一原理予測の24 μC/cm²に比べて測定された強誘電性は2桁低い値にとどまり、これは面内領域の競合によるものであった。酸素空孔が界面壁の移動を促進し、分極のスイッチングを支援することが判明した。

ABSTRACT

Multiferroic materials open up the possibility to design novel functionality in electronic devices, with low energy consumption. However, there are very few materials that show multiferroicity at room temperature, which is essential to be practically useful. AlxFe2-xO3 (x-AFO) thin films, belonging to the k-Al2O3 family are interesting because they show room temperature ferrimagnetism and have a polar crystal structure. However, it is difficult to realise its ferroelectric properties at room temperature, due to low resistivity of the films. In this work, we have deposited x-AFO (0.5 <= x <= 1) epitaxial thin films with low leakage, on SrTiO3<111> substrates by Pulsed Laser Deposition. Magnetic measurements confirmed room temperature ferrimagnetism of the films, however the Curie temperature was found to be influenced by deposition conditions. First principle calculations suggested that ferroelectric domain switching occurs through shearing of in-plane oxygen layers, and predicted a high polarization value of 24 uC/cm2. However, actual ferroelectric measurements showed the polarization to be two order less. Presence of multiple in-plane domains which oppose polarization switching of adjacent domains, was found to be the cause for the small observed polarization. Comparing dielectric relaxation studies and ferroelectric characterization showed that oxygen-vacancy defects assist domain wall motion, which in turn facilitates polarization switching.

研究の動機と目的

• 信頼性のある multiferroic 特性の評価を可能にするために、低リーク電流のエピタキシャルx-AFO薄膜を実現すること。
• 理論的予測では高い分極が期待されるにもかかわらず、実験的に測定された分極が抑制されている原因を解明すること。
• 酸素空孔欠陥が強誘電性ドメイン壁の移動をどのように促進するかを理解すること。
• 堆積条件とx-AFO薄膜の磁気的および強誘電的性質との相関を明らかにすること。
• multiferroic酸化物における構造的ドメインと分極スイッチングの相互作用を明確にすること。

提案手法

• 欠陥の低減と結晶性の向上を目的として、SrTiO3<111>基板上にエピタキシャルx-AFO薄膜（0.5 ≤ x ≤ 1）を脈動レーザー蒸着法（PLD）で成長させた。
• 磁気測定により、常温での強反磁性が確認され、キュリー温度は堆積パラメータに依存していた。
• 第一原理計算により、面内酸素層のずれを介した分極スイッチングのモデル化が行われ、24 μC/cm²の高い分極が予測された。
• SPMおよび誘電率リラクゼーション測定を用いた強誘電性特性の評価により、実際の分極および欠陥の影響が定量化された。
• 誘電率リラクゼーション研究により、酸素空孔がドメイン壁移動に与える寄与が特定された。
• 強誘電性および誘電率応答の比較的分析により、欠际ダイナミクスと分極スイッチング効率との関連が明らかにされた。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 低リーク電流のエピタキシャルAlxFe2-xO3薄膜を合成し、常温での強誘電性および強反磁性測定を信頼性を持って行うことができるか？
• RQ2 第一原理計算による予測に比べ、x-AFO薄膜で実験的に観察された分極が著しく低いのはなぜか？
• RQ3 面内構造的ドメインは、x-AFO薄膜における分極スイッチングにどのように影響するか？
• RQ4 酸素空孔欠陥は、x-AFOにおけるドメイン壁移動および分極スイッチングにどの程度影響を及ぼすか？
• RQ5 堆積条件は、x-AFO薄膜のキュリー温度および磁気的秩序にどのように影響するか？

主な発見

• 脈動レーザー蒸着法を用いて、SrTiO3<111>基板上に低リーク電流のエピタキシャルx-AFO薄膜が成功裏に成長した。
• 常温での強反磁性が確認され、キュリー温度は堆積条件に依存していた。
• 第一原理計算により、面内酸素層のずれを介した分極スイッチングがモデル化され、24 μC/cm²の高い自発分極が予測された。
• 測定された分極は約0.2 μC/cm²であり、予測値に比べて2桁低い値であった。これは、競合する面内ドメインによるものであった。
• 誘電率リラクゼーションおよび強誘電性測定から、酸素空孔欠陥がドメイン壁の移動を支援し、分極スイッチングを向上させることを明らかにした。
• 分極のネット値が低下する主な要因として、スイッチングを妨げる複数の面内ドメインが存在することが特定された。