[論文レビュー] Investigation of the In-Gap Electronic Structure of LaAlO3 - SrTiO3 Heterointerfaces by Soft X-ray Spectroscopy

A. Koitzsch, J. Ocker+5 more|arXiv (Cornell University)|Mar 29, 2011

Electronic and Structural Properties of Oxides被引用数 3

ひとこと要約

本研究では、低酸素圧および高酸素圧条件下で成長したLaAlO3-SrTiO3ヘテロインターフェースにおける準領域電子状態を、ソフトX線分光法を用いて調査した。2種類のTi³⁺関連キャリアが同定された：1つはフェルミ準拠に位置し、伝導帯の満たされ方に関連する（低酸素圧条件下でのみ存在）、もう1つは酸素圧に依存せず約1 eVの束縛エネルギーに位置し、欠陥に起因すると考えられる。結果から、酸素圧が欠陥密度およびキャリア濃度を制御することが明らかとなり、極性崩壊による電荷移動の可能性があるにもかかわらず、高酸素圧では金属的導電性が抑制されることが示された。

ABSTRACT

We investigated \LAO\ - \STO\ heterointerfaces grown either in oxygen rich or poor atmosphere by soft x-ray spectroscopy. Resonant photoemission across the Ti L$_{2,3}$ absorption edge of the valence band and Ti 2p core level spectroscopy directly monitor the impact of oxygen treatment upon the electronic structure. Two types of Ti$^{3+}$ related charge carriers are identified. One is located at the Fermi energy and related to the filling of the \STO\ conduction band. It appears for low oxygen pressure only. The other one is centered at E$_{B}$ $\approx$ 1 eV and independent of the oxygen pressure during growth. It is probably due to defects. The magnitude of both excitations is comparable. It is shown that low oxygen pressure is detrimental for the Ti - O bonding. Our results shed light on the nature of the charge carriers in the vicinity of the \LAO\ - \STO\ interface.

研究の動機と目的

• 成長時の酸素圧がLaAlO3-SrTiO3ヘテロインターフェースの準領域電子構造に与える影響を理解すること。
• 極性崩壊に起因するキャリアと、酸素または他の欠陥に起因するキャリアを区別すること。
• 酸素空孔および欠陥状態が界面での電気的導電性をどのように支配しているかを特定すること。
• これまでの光電子効果研究で観察された準領域状態の起源を、成長条件と関連付けて明確にすること。

提案手法

• Ti L2,3エッジにおける共鳴光電子分光法を用いて、Ti 3d状態への感度を高めた。
• Ti 2pコアレベル分光法を用いて酸化状態および欠陥関連特徴を調べた。
• 低酸素圧（4.5 × 10⁻⁶ mbar）および高酸素圧（5 × 10⁻³ mbar）で成長した試料の比較を行った。
• 価電子帯スペクトルおよびコアレベルライン形状の解析により、電子構造および欠陥寄与を抽出した。
• 角度依存光電子分光法を用いて、混合および界面の鋭さを評価した。
• Ti 2pスペクトルのフィッティングにより、Ti³⁺およびTi⁴⁺成分の相対強度を抽出し、欠陥密度を推定した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 成長時の酸素圧が、界面におけるSrTiO3伝導帯への電子状態の占有にどのように影響するか？
• RQ2 約1 eVの束縛エネルギーに観察された準領域状態の起源は何か？これは欠陥または電子的再配置に起因するか？
• RQ3 理論的予測として極性崩壊に起因するフェルミエッジ信号が期待されるにもかかわらず、高酸素圧成長試料ではフェルミエッジ信号が観察されないのはなぜか？
• RQ4 酸素空孔やその他の欠陥が、キャリア濃度を決定する極性崩壊メカニズムとどのように競合するか、あるいはそれを上回るか？
• RQ5 欠陥関連状態が、電荷移動が予想されるにもかかわらず、金属的導電性を抑制するようにキャリアを局在化させることができるか？

主な発見

• SrTiO3の伝導帯がフェルミ準拠に占有されているのは、低酸素圧で成長した試料に限られ、金属的性質が酸素圧依存的であることを示している。
• 約1 eVの束縛エネルギーに位置する準領域状態は、低酸素圧および高酸素圧両方の試料で観察され、酸素圧に依存しない欠陥由来の起源であることが示唆された。
• フェルミ準拠状態（G1）と1 eV状態（G2）の強度がほぼ同等であるため、伝導電子と欠陥の占有状態が同程度であることが示された。
• 高酸素圧試料（OR）のTi 2pスペクトルには、Ti³⁺成分が観察され、界面近傍で最小でも約2 × 10¹⁴ cm⁻²の面積欠陥密度を有することが判明した。
• ORにおける欠陥密度は、キャリアを局在化させるのに十分であり、極性崩壊に起因する理論的電荷移動があるにもかかわらず金属的導電性が観察されない理由を説明できる可能性がある。
• 結果から、酸素圧が欠陥密度を制御し、それが界面の電子的性質を決定する上で極性崩壊を上回ることがあることが示唆された。