[論文レビュー] Isotopic control of the boron-vacancy spin defect in hexagonal boron nitride

T. Clua-Provost, Alain Durand+13 more|PubMed|Jul 13, 2023

Diamond and Carbon-based Materials Research被引用数 6

ひとこと要約

本研究では、ホウ素空位（V_B^−）スピン欠陥を有するイソトープ純化ヘキサゴナルボロンナイトライド（hBN）が、優れた電子スピン共鳴（ESR）特性を示すことを示している。10Bの純化はESRの線幅を狭め、15Nの純化はハイパーフィン構造を単純化する。著者らは、V_B^−の基底状態における電子・核スピン混合を介して、光学的励起により15N核スピンを極化させ、最大30%の極化効率に到達した。これにより、2次元材料における量子技術のための最適なホスト材料としてh^10B^15Nが確立された。

ABSTRACT

We report on electron spin resonance (ESR) spectroscopy of boron-vacancy (V_{B}^{-}) centers hosted in isotopically engineered hexagonal boron nitride (hBN) crystals. We first show that isotopic purification of hBN with ^{15}N yields a simplified and well-resolved hyperfine structure of V_{B}^{-} centers, while purification with ^{10}B leads to narrower ESR linewidths. These results establish isotopically purified h^{10}B^{15}N crystals as the optimal host material for future use of V_{B}^{-} spin defects in quantum technologies. Capitalizing on these findings, we then demonstrate optically induced polarization of ^{15}N nuclei in h^{10}B^{15}N, whose mechanism relies on electron-nuclear spin mixing in the V_{B}^{-} ground state. This work opens up new prospects for future developments of spin-based quantum sensors and simulators on a two-dimensional material platform.

研究の動機と目的

• イソトープ工学を用いて、ヘキサゴナルボロンナイトライド（hBN）中のV_B^-中心の電子的および核スピン特性を最適化すること。
• 自然存在のイソトープを除去することで、V_B^-電子スピン共鳴（ESR）のスペクトル複雑性を低減し、スピンコherーンスを拡大すること。
• 制御されたイソトープ環境下でV_B^-中心の光学励起を介し、15N隣接核の効率的核スピン極化を実現すること。
• 2次元スピン欠陥を基盤とするスケーラブルな量子技術の最適ホスト材料としてh^10B^15Nを確立すること。
• 電子・核スピン混合が、V_B^-基底状態におけるダイナミック核スピン極化（DNP）を媒介する役割を果たすメカニズムを解明すること。

提案手法

• 99.2%のイソトープで富化された10Bおよび>99%の15Nを用いた金属フラックス法を用いて、h^10B^15N、h^10B^14N、h^11B^15N、h^11B^14NのミリメートルサイズのhBN結晶を合成した。
• 数ナノメートルの厚さのhBNフラクタルを機械的剥離し、その後窒素イオンイオンプレート（30 keV、10^14 粒子/cm²）を施して、イソトープ含有量に変化を加えずにV_B^-中心を生成した。
• 低温下でのマイクロ波および光学励起を用いた電子スピン共鳴（ESR）分光法を用い、ハイパーフィン構造およびスピンダイナミクスを評価した。
• ゼーマン効果、ゼロ場分裂、ハイパーフィン相互作用を含むスピンハミルトニアンモデルを適用し、V_B^-中心における電子スピンおよび核スピン状態を記述した。
• リンドブラッドスーパーオペレーターを用いたマスター方程式に基づく数値シミュレーションを実施し、光学遷移、デコherence、スピン保存過程をモデル化した。
• レーザー出力最適化による磁場のサブ度単位の精密な整列と、ESR周波数平均化によるゼロ場分裂の検証を実施した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 hBNの10Bまたは15Nによるイソトープ純化は、V_B^-中心のESR線幅およびハイパーフィン構造にどのように影響を与えるか？
• RQ2 V_B^-中心における15N核の光学的誘発核スピン極化のメカニズムと効率は何か？
• RQ3 V_B^-基底状態における電子・核スピン混合は、ダイナミック核スピン極化（DNP）をどのように媒介するか？
• RQ4 励起状態のレベルアンチクロッシング（ESLAC）は、核スピン極化効率にどのような役割を果たすか？
• RQ5 イソトープで設計されたh^10B^15N結晶は、量子センシングおよびシミュレーション応用の最適ホストとして機能できるか？

主な発見

• 15Nのイソトープ純化により、自然存在の14Nに起因する複雑な七重線ハイパーフィン構造が消失し、明確に分解能の高い三重線パターンが得られた。
• 10Bの純化により、不均一な幅拡大を低減することでESR線幅が縮小され、スピンコherーンスが向上した。
• h^10B^15N中のV_B^-中心の光学励起により、15N核のダイナミック核スピン極化が誘発され、最大30%の極化効率に到達した。
• 核スピン極化のメカニズムは、主にV_B^-基底状態における電子・核スピン混合に起因し、最大極化は約124 mTの基底状態レベルアンチクロッシング（GSLAC）付近で観測された。
• 励起状態のレベルアンチクロッシング（ESLAC）は、短い励起状態寿命（約1 ns）およびスピン反転の低い確率のため、DNP効率にほとんど影響を及ぼさなかった。
• リンドブラッドスーパーオペレーターを用いたスピンハミルトニアンおよびマスター方程式に基づく数値シミュレーションは、実験データと良好に一致し、スピン混合の役割とDNPにおける基底状態プロセスの優位性を確認した。