[論文レビュー] Kagome Materials I: SG 191, ScV$_6$Sn$_6$. Flat Phonon Soft Modes and Unconventional CDW Formation: Microscopic and Effective Theory

Haoyu Hu, Yi Jiang+7 more|arXiv (Cornell University)|May 24, 2023

Quantum, superfluid, helium dynamics被引用数 5

ひとこと要約

本論文は、空間群191に属するカグラム材料ScV6Sn6の微視的かつ効果的な場理論的分析を提示し、H=(1/3,1/3,1/2)における平坦で虚数の格子振動モードが2次相転移を駆動することを明らかにした。一方、このモードからの強い揺らぎが、電子ススキュージャンクティビティにネストがないにもかかわらず、K̄=(1/3,1/3,1/3)で1次相転移を示す電荷密度波（CDW）を誘起する。本研究は、Sn pz軌道を通じた電子-格子結合が格子振動の軟化とCDW形成を統一的に説明するモデルを確立し、Y原子が電子の再正規化を抑制するため、同電子的構造のYV6Sn6ではCDWが観測されない理由を説明している。

ABSTRACT

Kagome Materials with flat bands exhibit wildly different physical properties depending on symmetry group, and electron number. For the case of ScV$_6$Sn$_6$ in space group 191, we investigate the existence of a charge density wave (CDW) at vector $\bar{K}=(\frac{1}{3},\frac{1}{3},\frac{1}{3})$ and its relationship with the phonon behavior. The experimental findings reveal a $\sim$95K CDW without nesting/peaks in the electron susceptibility at $\bar{K}$. Notably, ScV$_6$Sn$_6$ exhibits a collapsed phonon mode at $H=(\frac{1}{3},\frac{1}{3},\frac{1}{2})$ and an imaginary flat phonon band in the vicinity of $H$. The soft phonon is attributed to triangular Sn ($Sn^T$) mirror-even vibrations along the $z$-direction. We develop a simple force constant model to describe the entire soft phonon dispersion. By employing a new (Gaussian) approximation of the hopping parameter, we demonstrate the renormalization of the phonon frequency and the consequent collapse of the $H$ phonon. Additionally, we propose an effective model with two order parameters (OPs) to explain the appearance of the CDW at $\bar{K}$, which competes with the collapsed phonon at $H$. Through comparisons with experimental data, we show that the $H$ OP undergoes a second-order phase transition while exhibiting substantial fluctuations, ultimately inducing the first-order transition of the $\bar{K}$ OP. Furthermore, we extend our analysis to the similar compound YV$_6$Sn$_6$, which lacks a CDW phase, attributing this difference to the participation of the heavier Y atom in the out-of-plane phonon behavior. Our comprehensive study not only elucidates the CDW in ScV$_6$Sn$_6$ but also presents a significant advancement in modeling complex electronic systems, fostering collaborations between ab-initio simulations and analytical approaches.

研究の動機と目的

• K̄=(1/3,1/3,1/3)におけるScV6Sn6の非典型電荷密度波（CDW）転移を解明すること。特に、その波数ベクトルでフェルミ面ネストがないにもかかわらずCDW転移が観測される理由を明らかにすること。
• H=(1/3,1/3,1/2)における平坦で虚数の格子振動バンドの微視的起源を解明し、実験的に観測された軟モードとしての安定化機構を明らかにすること。
• 全軟モード分散とその崩壊を捉える最小限の3自由度の力定数モデルを構築すること。
• H（格子振動駆動）とK̄（CDW）にそれぞれ対応する2つの競合する秩序パラメータを含む有効場理論を構築し、2次相転移と1次相転移のメカニズムを説明すること。
• 構造的に類似した化合物YV6Sn6が、類似した電子構造を示すにもかかわらずCDW相を示さない理由を明らかにすること。

提案手法

• ScV6Sn6およびYV6Sn6の全格子振動スペクトルと電子バンド構造を計算するために、第一原理密度汎関数理論（DFT）計算が用いられた。
• Sn T pz軌道が駆動する鏡対称性が保たれ、z方向に振動するモードが平坦な格子振動バンドを形成するため、Wannier基底を用いた3軌道格子振動モデルが構築された。
• 電子-格子結合をモデル化するため、 hopping パラメータのガウス近似が導入され、格子振動周波数の場理論的再正規化が可能になった。
• Hモードで崩壊する秩序パラメータ（2次相転移）とK̄でのCDW秩序パラメータ（1次相転移）を含む2秩序パラメータ有効場理論が定式化され、揺らぎ効果が組み込まれた。
• 予測されたCDW秩序パラメータをab initio計算および実験データ（ARPES選択則と対称性解析）と比較することで、モデルの妥当性が検証された。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ScV6Sn6におけるH=(1/3,1/3,1/2)の平坦で虚数の格子振動バンドは、どのようなメカニズムで生じ、電子-格子結合によってどのように安定化されるのか？
• RQ2 ScV6Sn6がK̄=(1/3,1/3,1/3)でCDWを示すのは、その波数ベクトルで電子ススキュージャンクティビティにネストがないにもかかわらず、なぜか？
• RQ3 Hモード格子振動からの揺らぎが、K̄でのCDW相への1次相転移をどのように駆動するのか？
• RQ4 同電子的構造を有する化合物YV6Sn6は、構造的に類似しているにもかかわらず、なぜCDW相を形成しないのか？
• RQ5 2つの競合する秩序パラメータを含む最小限の有効場理論は、観測された相転移および実験的特徴を正確に記述できるか？

主な発見

• ScV6Sn6では、H=(1/3,1/3,1/2)に平坦で虚数の格子振動バンドが観測され、軟モードはSn T z方向の鏡対称性が保たれる振動に局在化している。
• 格子振動の軟化は、Sn T pz軌道と格子振動モードとの強い結合によって駆動されており、これは3軌道力定数モデルで正確に記述されている。
• hopping パラメータのガウス近似により、格子振動周波数の再正規化と、格子振動スペクトルにおける回避クロッシングが成功裏に再現された。
• 有効場理論の結果、Hモード秩序パラメータは2次相転移を示すが、K̄-CDW秩序パラメータはHモードの揺らぎによって誘発される1次相転移を示す。
• モデルは、Y原子がススキュージャンクティビティに参加しないことにより、電子の再正規化が低下するため、YV6Sn6ではCDWが観測されない理由を説明している。
• ARPES選択則と対称性解析により、L.H.光ではE1対称性、L.V.光ではA1対称性に変換する表面状態が観測可能であり、実験データと整合的であることが確認された。