[論文レビュー] Large Contribution of Quasi-Acoustic Shear Phonon Modes to Thermal Conductivity in Novel Monolayer Ga2O3

Gang Liu, Zhaofu Zhang+3 more|arXiv (Cornell University)|Aug 25, 2020

Ga2O3 and related materials参考文献 65被引用数 11

ひとこと要約

本研究では、ボルツマン輸送方程式に基づく第一原理計算を用いて、新規のモノレイヤー Ga2O3 における格子熱伝導率を計算的に調査した。van der Waals 相互作用が存在しないにもかかわらず、準自由剪断フォノンモードが熱伝導率の27%を占めるという異常な高い寄与を示し、300 K における熱伝導率は 10.28 W m⁻¹K⁻¹ であった。これは、非 van der Waals 2次元材料における熱輸送の新たな知見を提供し、ナノエレクトロニクスにおける熱絶縁材料としての応用可能性を示唆する。

ABSTRACT

Bulk gallium oxide (Ga2O3) has been widely used in lasers, dielectric coatings for solar cells, deep-ultraviolet transistor applications due to the large band gap over 4.5 eV. With the miniaturization of electronic devices, atomically thin Ga2O3 monolayer has been unveiled recently, which features an asymmetric configuration with a quintuple-layer atomic structure. The superior stability, the strain-tunable electronic properties, high carrier mobility and optical absorption indicate the promising applications in the electronic and photoelectronic devices. However, the strict investigation of lattice thermal conductivity (kappa_L) of 2D Ga2O3 is still lacking, which has impeded the widespread use in practical applications. Here, we report the computational discovery of low kappa_L with a value of 10.28 W m-1 K-1 at 300 K in atomically thin Ga2O3. Unexpectedly, two quasi-acoustic shear phonon modes contribute as high as 27% to the kappa_L at 300 K, leading to 37% contribution of optical phonon modes, much larger than many other 2D materials. We also find that the quasi-acoustic shear mode can emerge in the system without van der Waals interactions. This work provides new insight into the nature of thermal transport in non-van der Waals monolayer materials and predicts a new low kappa_L material of potential interest for thermal insulation in transistor applications.

研究の動機と目的

• 原子層が薄い Ga2O3 モノレイヤーの格子熱伝導率 (κL) を調査すること。これは、五重層の非対称構造を有する新規な2次元材料である。
• 特に光学フォノンモードと準自由フォノンモードの寄与を含む、異なるフォノンモードがこの非 van der Waals 2次元材料における熱輸送に与える影響を理解すること。
• モノレイヤー Ga2O3 において、予想に反して大きな光学フォノンの寄与が生じる物理的起源を解明すること。
• 調和的および非調和的フォノン特性（緩和時間、フォノン速度など）が κL を決定づけるメカニズムを明らかにすること。
• 実用的なデバイス設計を踏まえた、サイズ効果および界面散乱効果が熱伝導率に与える影響を評価すること。

提案手法

• VASP パッケージを用いた第一原理密度汎関数理論 (DFT) 計算。van der Waals 相互作用の補正には DFT-D3 法を適用。
• 調和的フォノン特性の分析のため、有限変位法を用いてフォノン分散関数および状態密度 (DOS) を計算。
• 超格子計算から得られる非調和力定数を用いて、ボルツマン輸送方程式 (BTE) を用いて格子熱伝導率を計算。
• フォノン-フォノン散乱率を組み込んだ BTE の反復的解法により、フォノンの緩和時間を計算。
• 各フォノン分岐が総 κL に与える寄与を、群速度、フォノン DOS、および緩和時間を分析することで定量化。
• サイズおよび界面効果は、経験的式 τ_b^λ = v_λ / L を用いてモデル化。累積的 κL を単一パラメータモデルにフィットさせ、代表的な平均自由行程 (l₀) を抽出。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 室温におけるモノレイヤー Ga2O3 の格子熱伝導率はどの程度であり、そのバルク相（β-Ga2O3）と比較してどう異なるか？
• RQ2 2次元材料としては非常に稀なことだが、モノレイヤー Ga2O3 では光学フォノンモードが熱伝導率に38%も寄与している。これはなぜか？
• RQ3 van der Waals 相互作用が存在しないにもかかわらず、低周波数の準自由剪断フォノンモードがどのようにして出現するのか？
• RQ4 調和的および非調和的フォノン特性が、この非 van der Waals 2次元材料における熱輸送挙動をどのように決定づけているか？
• RQ5 サンプルサイズおよび界面散乱が、モノレイヤー Ga2O3 における熱伝導率にどの程度まで低下をもたらすか？

主な発見

• 室温（300 K）におけるモノレイヤー Ga2O3 の面内格子熱伝導率は 10.28 W m⁻¹K⁻¹ であり、バルク相 β-Ga2O3（16–21 W m⁻¹K⁻¹）よりも低い。
• 準自由剪断フォノンモードが総格子熱伝導率に 27% を寄与しており、これは光学的性質を示すモードとしては非常に高い値である。
• 光学フォノンモード全体が 300 K における κL に 38% を寄与しており、他の多くの2次元材料と比較して顕著に高い。
• 光学モードの大きな寄与は、高い群速度、長い緩和時間、および顕著なフォノン状態密度に起因する。
• これらの準自由モードの出現は、強い面内共有結合と比較して弱い層間相互作用（例：d3 結合）に起因し、van der Waals 力を必要としない。
• 代表的な平均自由行程 (l₀) は 15 nm であり、10 nm 未満では界面散乱により熱伝導率が著しく低下し、L = 15 nm で κL が50%にまで低下することが示唆される。