[論文レビュー] Large nonlinear Kerr effect in graphene

Han Zhang, Stéphane Virally+5 more|arXiv (Cornell University)|Mar 25, 2012

Nonlinear Optical Materials Studies被引用数 418

ひとこと要約

本研究では、Zスキャン分光法を用いて、数層のグラフェンの複素非線形屈折率を実験的に測定し、非線形カー効果が非常に大きく、$ n_2 \backsimeq 10^{-7} \, \mathrm{cm^2 \, W^{-1}} $ の値を示した。これは、一般のバルク誘電体と比較して約9桁も大きい。この効果は高強度での飽和に対しても持続するため、グラフェンは超高速非線形フォトニクス応用分野において強く有望であることが示された。

ABSTRACT

Under strong laser illumination, few-layer graphene exhibits both a transmittance increase due to saturable absorption and a nonlinear phase shift. Here, we unambiguously distinguish these two nonlinear optical effects and identify both real and imaginary parts of the complex nonlinear refractive index of graphene. We show that graphene possesses a giant nonlinear refractive index n2=10-7cm2W-1, almost nine orders of magnitude larger than bulk dielectrics. We find that the nonlinear refractive index decreases with increasing excitation flux but slower than the absorption. This suggests that graphene may be a very promising nonlinear medium, paving the way for graphene-based nonlinear photonics.

研究の動機と目的

• 数層のグラフェンにおける複素非線形屈折率の実部と虚部を明確に分離して測定すること。
• グラフェンの非線形応答が、共鳴的（パラメトリック）なメカニズムか、非パラメトリック（吸収駆動）なメカニズムかを特定すること。
• 高強度照射下での飽和吸収を考慮して、非線形位相シフトと比較した非線形光学の性能指標（図形的指標）を定量的に評価すること。
• 非線形屈折率がグラフェンの層数にどのように依存するかを調査すること。
• 従来の四波混合測定と、直接的な非線形位相測定によるグラフェンの$ \chi^{(3)} $の乖離を解明すること。

提案手法

• 1550 nmのピコ秒レーザーパルスを用いたZスキャン法を採用し、数層グラフェン試料の強度依存透過率および位相シフトを測定した。
• オープンアパーチャおよびクローズドアパーチャの両Zスキャン構成を用いて、非線形吸収と非線形位相シフトを独立して定量した。
• ビームプロファイラーとZスキャンフィッティングを用いて、ビームウエスト（3 μm）とピーク強度（最大0.84 GW·cm⁻²）を測定し、正規化を正確に行った。
• 有効非線形屈折率を $ n_2^*(I) = \Delta\Phi / (k_0 L I) $ で計算した。ここで $ \Delta\Phi $ は非線形位相シフト、$ k_0 $ は波数、$ L $ は試料長、$ I $ はピーク強度である。
• ラマンマッピングと光学コントラストの相関から、試料全域におけるグラフェン層数を特定した。
• Zスキャン曲線のフィッティングにより $ n_2 $ と非線形吸収係数を抽出し、パラメトリックおよび非パラメトリック寄与を区別した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 数層グラフェンにおける非線形屈折率の実部 $ n_2 $ の真の値は何か？ また、バルク誘電体と比較してどう異なるか？
• RQ2 非線形屈折率 $ n_2 $ は、特に飽和吸収条件下で入射強度が増加するにつれてどのように変化するか？
• RQ3 非パラメトリック（吸収駆動）プロセスが、グラフェンにおける総合的非線形屈折率にどの程度寄与しているか？
• RQ4 非線形位相シフトは、入射パワーを一定に保った状態で、グラフェン層数に比例して線形的に増加するか？ これは各層からの加法的寄与を示唆するか？
• RQ5 なぜ、以前の四波混合測定では、本研究のZスキャン結果と比較して顕著に低い有効 $ n_2 $ が得られたのか？

主な発見

• 数層グラフェンにおける非線形屈折率の実部 $ n_2 $ は $ \simeq 10^{-7} \, \mathrm{cm^2 \, W^{-1}} $ に達し、一般のバルク誘電体と比較して約9桁も大きい。
• 有効非線形屈折率 $ n_2^* $ は入力強度が上昇するにつれて減少するが、0.6 GW·cm⁻² 以上の強度では $ \approx 6 \cdot 10^{-8} \, \mathrm{cm^2 \, W^{-1}} $ に安定化する。
• 固定入射パワー下で非線形位相シフトはグラフェン層数に比例して増加し、各層からの加法的寄与が示唆される。
• 測定された $ n_2 $ 値は、以前の四波混合実験から推定された $ 1.5 \cdot 10^{-9} \, \mathrm{cm^2 \, W^{-1}} $ と比較して約40倍も大きい。これは、$ n_2 $ に非パラメトリック寄与が支配的である可能性を示唆する。
• 吸収が飽和する高強度領域でも、非線形光学の性能指標（高い位相シフト、低い各層あたりの損失）は依然として良好であり、実用的応用への強い可能性を示している。
• Zスキャン結果は、非線形応答の総合的寄与に、共鳴的（パラメトリック）および非パラメトリック寄与の両方が含まれており、後者が非線形屈折率を支配していることを確認した。