[論文レビュー] Large-Scale Bottom-Up Fabricated 3D Nonlinear Photonic Crystals

Viola V. Vogler‐Neuling, Ülle‐Linda Talts+10 more|arXiv (Cornell University)|Oct 5, 2023

Photonic Crystals and Applications被引用数 1

ひとこと要約

本研究では、ソフトナノインプリントリソグラフィーを用いて、sol-gel由来のチタン酸バリウムにおける最初の大型スケールでボトムアップで作製された3次元非線形フォトニック結晶（NPhC）を実証した。8層のウッドパイプ構造を有し、面内周期性は1 µm、z軸方向周期性は300 nmであった。この手法により、5.3 × 10⁴ µm²を超える表面積が達成され、最新のトップダウン的手法と比較して2桁大きい規模となり、スケーラブルで高効率な非線形光学素子の実現に向けた道筋が示された。光と物質の相互作用が強化される。

ABSTRACT

Nonlinear optical effects are used to generate coherent light at wavelengths difficult to reach with lasers. Materials periodically poled or nanostructured in the nonlinear susceptibility in three spatial directions are called 3D nonlinear photonic crystals (NPhCs). They enable enhanced nonlinear optical conversion efficiencies, emission control, and simultaneous generation of nonlinear wavelengths. The chemical inertness of efficient second-order nonlinear materials ($χ^{(2)}$) prohibited their nanofabrication until 2018. The current method is restricted to top-down laser-based techniques limiting the periodicity along z-axis to 10 um. We demonstrate the first bottom-up fabricated 3D NPhC in sol-gel derived barium titanate by soft-nanoimprint lithography: a woodpile with eight layers and periodicities of 1 um (xy-plane) and 300 nm (z-plane). The surface areas exceed $5.3\cdot 10^4$ um^2, which is two orders of magnitude larger than the state-of-the-art. This study is expected to initiate bottom-up fabrication of 3D NPhCs with a supremely strong and versatile nonlinear response.

研究の動機と目的

• 3次元NPhCのz方向周期性が10 µm以上に制限されるトップダウン式レーザー加工法の限界を克服し、スケーラビリティを向上させること。
• チタン酸バリウムのような化学的に不活性で高χ(2)を持つ材料において、大規模でボトムアップ式の3次元非線形フォトニック結晶（NPhC）の作製を可能にすること。
• 全空間的次元において非線形感受率（χ(2)）を正確に周期的構造化し、強化された2次高調波生成（SHG）を実現すること。
• 溶液処理可能な材料と完全なフォトニックバンドギャップ設計が可能な、スケーラブルで高精度なプロセスを確立すること。
• 将来的に3次元NPhCをコンパクトで高効率な非線形光学素子に統合し、低消費電力で高スペクトル制御が可能なデバイスを実現すること。

提案手法

• 3次元ウッドパイプ構造を定義するために、電子線リソグラフィーで作製したシリコンマスターモールドを用いたソフトナノインプリントリソグラフィー（SNIL）を採用した。
• 非線形誘電体材料としてsol-gel由来のチタン酸バリウム（BTO）を用い、結晶化と非中心対称構造を達成するための後続アニール処理を実施した。
• xy面内では1 µm、z軸方向では300 nmの周期性を達成し、8層のスタックで構成されるウッドパイプアーキテクチャを形成した。
• プリズムカップリング法を用いて406、526、638 nmの波長で屈折率を測定し、波導特性およびバンドギャップ解析に適した屈折率対比を確認した。
• 120 fsのTi:Sapphireレーザー（800 nm）を用いた分光的2次高調波生成（SHG）測定を実施し、100×の対物レンズと分光計を用いて信号を収集した。
• 880 nmの励起で2光子顕微鏡を用い、440 nmでのSHG発光をイメージングし、非線形応答および効果の空間局在性を確認した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 溶液処理可能で化学的に不活性なχ(2)材料であるチタン酸バリウムにおいて、ボトムアップ方式で大型スケールの3次元非線形フォトニック結晶を形成できるか？
• RQ2 ソフトナノインプリントリソグラフィーを用いたボトムアップ式3次元NPhCで、実現可能な最大の表面積とz周期性は何か？
• RQ3 作製された3次元NPhCは、期待される波長で測定可能な2次高調波生成（SHG）を示すか？非線形応答が確認できるか？
• RQ4 フォトニックバンドエッジにおけるほぼゼロの群速度により、光と物質の相互作用が強化されるか？
• RQ5 ソフトナノインプリントリソグラフィープロセスが、sol-gel由来チタン酸バリウムの結晶性および非線形特性をどの程度保持しているか？

主な発見

• 本研究では、ソフトナノインプリントリソグラフィーを用いて、sol-gel由来チタン酸バリウムにおける最初の大型スケールでボトムアップで作製された3次元非線形フォトニック結晶を達成した。
• 作製されたウッドパイプ構造の表面積は5.3 × 10⁴ µm²を超えており、最新のトップダウン手法と比較して2桁の増加を示した。
• 3次元NPhCはz方向周期性300 nm、面内周期性1 µmを有し、8層のスタックで構成されるウッドパイプ構造であった。
• 分光的SHG測定により、800 nmで励起した際、440 nmでの検出可能な2次高調波信号が確認され、非線形応答が妥当であることが裏付けられた。
• 2光子顕微鏡イメージングにより、440 nmでの空間的に局在したSHG発光が観察され、非線形起源およびデバイスの構造的正確性が確認された。
• 屈折率測定により、薄膜におけるフォトニックバンドギャップ形成および波導特性に適した十分な屈折率対比（n ≈ 2.2–2.4）が確認された。