[論文レビュー] Large thermoelectric power factors in black phosphorus and phosphorene

Hongyan Lv, Weigang Lü+2 more|arXiv (Cornell University)|Apr 21, 2014

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ひとこと要約

本研究では、第一原理的密度汎関数理論（DFT）および準古典的ボルツマン輸送計算を用いて、黒リン（black-P）およびブルーフェニレンの熱電特性を調査した。室温および最適ドーピング条件下で、black-Pおよびphosphoreneはそれぞれ118.4および138.9 μWcm⁻¹K⁻²の大きな熱電力係数を示し、ZT値は0.22および0.30に達する。これは、格子熱伝導度の制限があるものの、熱電応用への強力な可能性を示している。

ABSTRACT

The electronic properties of the layered black phosphorus (black-P) and its monolayer counterpart phosphorene are investigated by using the first-principles calculations based on the density functional theory (DFT). The room-temperature electronic transport coefficients are evaluated within the semi-classical Boltzmann theory. The electrical conductivity exhibits anisotropic behavior while the Seebeck coefficient is almost isotropic. At the optimal doping level and room temperature, bulk black-P and phosphorene are found to have large thermoelectric power factors of 118.4 and 138.9 μWcm-1K-2, respectively. The maximum dimensionless figure of merit (ZT value) of 0.22 can be achieved in bulk black-P by appropriate n-type doping, primarily limited by the reducible lattice thermal conductivity. For the phosphorene, the ZT value can reach 0.30 conservatively estimated by using the bulk lattice thermal conductivity. Our results suggest that both bulk black-P and phosphorene are potentially promising thermoelectric materials.

研究の動機と目的

• 第一原理的電子構造計算を用いて、黒リンおよびその単層形態であるブルーフェニレンの熱電性能を評価すること。
• 室温条件下におけるblack-Pおよびブルーフェニレンの異方性電子輸送特性を分析すること。
• 熱電力係数および劣化係数（ZT）を最大化する最適ドーピングレベルを特定すること。
• 格子熱伝導度がこれらの材料におけるZT値を制限する役割を評価すること。

提案手法

• black-Pおよびブルーフェニレンの電子バンド構造および状態密度を決定するために、第一原理的密度汎関数理論（DFT）計算が用いられた。
• 電子輸送係数は、定常緩和時間近似における準古典的ボルツマン輸送理論を用いて計算された。
• 熱電力係数は、S²σとして計算され、ここでSはセーベック係数、σは電気伝導度である。
• 劣化係数ZTは、ZT = (S²σT)/κの式を用いて推定され、κは電子的および格子的寄与に分割された。
• 性能を最大化するために、最適なn型ドーピングレベルで室温における輸送特性が評価された。
• ブルーフェニレンにおけるZTの潜在能力を保守的に評価するために、体積格子熱伝導度値が使用された。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 室温における黒リンおよびブルーフェニレンの熱電力係数は何か？
• RQ2 異方性のため、black-Pおよびブルーフェニレンの電気伝導度は方向によってどのように変化するか？
• RQ3 最適なn型ドーピング条件下で、体積状態のblack-Pおよびブルーフェニレンにおける最大ZT値は何か？
• RQ4 これらの材料において、ZT値が格子熱伝導度によってどの程度制限を受けるか？

主な発見

• 最適n型ドーピングおよび室温条件下で、体積状態の黒リンの熱電力係数は118.4 μWcm⁻¹K⁻²に達する。
• 同じ条件下でブルーフェニレンは138.9 μWcm⁻¹K⁻²の高い力係数を示し、優れた性能ポテンシャルを示している。
• 体積状態の黒リンの最大ZT値は0.22であり、相対的に高い格子熱伝導度が主な制限要因である。
• 保守的な推定では、ブルーフェニレンのZTは体積格子熱伝導度値を用いることで0.30に達する。
• black-Pおよびブルーフェニレンにおける電気伝導度は強い異方性を示すが、セーベック係数はほぼ等方的である。
• 両材料とも、高い力係数および好都合な電子輸送特性のおかげで、熱電材料として強い可能性を示している。