[論文レビュー] Laser induced ultrafast demagnetization: an \emph{ab-initio} perspective

Kevin Krieger, J. K. Dewhurst+3 more|arXiv (Cornell University)|Jun 25, 2014

Geophysics and Sensor Technology参考文献 1被引用数 3

ひとこと要約

本研究は、Fe、Co、Niにおけるレーザー誘発超高速磁化消去の最初のab-initio時間発展密度汎関数理論（TDDFT）解析を提示し、初期電子励起に続く局在電子内のスピン反転遷移からなる二段階メカニズムを明らかにした。主な発見は、磁化消去が、拡散状態の励起電子ではなく、残存する局在電子におけるスピン軌道結合を介した遷移によって支配されており、強度、周波数、継続時間といった調整可能なレーザーパラメータによって制御可能であるということであり、実験的時間遅れや偏光依存性の欠如を説明できる。

ABSTRACT

Time-dependent density functional theory is implemented in an all electron solid-state code for the case of fully non-collinear spins. We use this to study laser induced demagnetization in Fe, Co and Ni. It is shown that this demagnetization is a two-step process: excitation of a fraction of electrons followed by spin-flip transitions of the remaining localized electrons. These results successfully explain several experimental features such as the time-lag between the start of the pulse and demagnetization and spin-flip excitations dominating the physics. We further show that it is possible to control the moment loss by tunable laser parameters like frequency, duration and intensity.

研究の動機と目的

• 完全ab-initioアプローチを用いて遷移金属におけるレーザー誘発超高速磁化消去の微視的メカニズムを理解すること。
• レーザーパルス開始と磁化消去との間の時間遅れといった、長年の実験的観察の曖昧さを解消すること。
• 磁化消去過程がスピン反転遷移に起因するのか、それとも拡散電子のダイナミクスに起因するのかを特定すること。
• 超高速磁化消去における非共通スピンダイナミクスの役割と、コherentな磁振子寄与の欠如を調査すること。
• 強度、周波数、継続時間といった調整可能なレーザーパラメータによって磁気モーメント損失を制御可能かどうかを検討すること。

提案手法

• 全電子固体状態コードを用いた、完全非共通スピン自由度を有する時間発展密度汎関数理論（TDDFT）の実装。
• レーザー場のベクトルポテンシャルおよびスピン軌道結合を含むスピン依存有効ポテンシャルを用いた時間発展Kohn-Sham方程式の使用。
• 強度、周波数、継続時間、偏光を調整可能な時間依存外部ポテンシャルを用いたレーザー励起のシミュレーション。
• 実時間におけるスピン分解Kohn-Sham軌道の発展を用いて、磁気モーメントの時間発展と電子ダイナミクスの計算。
• 時間分解スピンおよび電荷密度の追跡を通じたスピン反転遷移および電子励起経路の分析。
• 時間遅れや偏光依存性といった実験的観察と結果の整合性を検証。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Fe、Co、Niにおける超高速レーザー誘発磁化消去の背後にある支配的微視的メカニズムは何か？
• RQ2 磁化消去過程は、主に拡散励起電子に起因するのか、それとも局在電子内のスピン反転遷移に起因するのか？
• RQ3 シミュレーションにおいて、レーザーパルス開始とモーメント損失との間の時間遅れはどのように生じるか？
• RQ4 強度、周波数、継続時間といったレーザーパラメータを調整することで、磁気モーメント損失をどの程度制御可能か？
• RQ5 レーザー場の偏光は、バルク系における磁化消去ダイナミクスに影響を及ぼすか？

主な発見

• Fe、Co、Niにおけるレーザー誘発磁化消去は、最初に一部の電子が励起され、その後残存する局在電子内のスピン反転遷移が続く二段階メカニズムに従う。
• 磁化消去の主な寄与は、拡散励起電子ではなく、局在電子におけるスピン軌道結合を介した遷移によるものである。
• レーザーパルス開始と磁化消去の開始との間の時間遅れが最大約15 fsに達することが観測され、パルス継続時間が長くなるほど増加する。
• バルクNiでは、10^14 W/cm²の強度で60 fsのレーザーパルスを用いることで、磁気モーメントの最大71%の損失が達成される。
• レーザーパルス周波数を変化させることで、Niにおける磁化消去量を20%から53%の範囲で調整可能であり、最適周波数は材料のバンド構造に依存する。
• レーザー強度、周波数、継続時間の共同調整により、異なるダイナミクス経路を経て同じ最終的なモーメント損失（例：約20%の減少）を達成可能であり、制御の可能性を示している。