[論文レビュー] LDA+DMFT implemented with the pseudopotential plane-wave approach

Giancarlo Trimarchi, I. Leonov+3 more|arXiv (Cornell University)|Feb 29, 2008

Multiferroics and related materials参考文献 35被引用数 56

ひとこと要約

本論文は、対称性制約付きWannier関数を用いて平面波Kohn-Sham状態をタイトバインディングハミルトニアンに写像することで、擬ポテンシャル平面波フレームワーク内でのLDA+DMFT法の初めての成功した実装を提示している。この手法は、相関効果を示す酸化物の電子的性質を正確に再現しており、SrVO₃とV₂O₃を用いて検証された。LMTOベースの結果と良好な一致を示し、今後、強い相関系材料における全エネルギーおよび構造的性質へのアクセスが可能になる。

ABSTRACT

We present a joint implementation of dynamical-mean-field theory (DMFT) with the pseudopotential plane-wave approach, via Wannier functions, for the determination of the electronic properties of strongly correlated materials. The scheme uses, as input for the DMFT calculations, a tight-binding Hamiltonian obtained from the plane-wave calculations by projecting onto atomic-centered symmetry-constrained Wannier functions for the correlated orbitals. We apply this scheme to two prototype systems: a paramagnetic correlated metal, SrVO3, and a paramagnetic correlated system, V2O3, which exhibits a metal-insulator transition. Comparison with available Linear-Muffin-Tin-Orbital (LMTO) plus DMFT calculations demonstrate the suitability of the joint DMFT pseudopotential-plane-wave approach to describe the electronic properties of strongly correlated materials. This opens the way to future developments using the pseudopotential-plane-wave DMFT approach to address also total-energy properties, such as structural properties.

研究の動機と目的

• 従来、強い相関効果に不適切とされてきた擬ポテンシャル平面波法に基づく、実用的で高精度なLDA+DMFTフレームワークの構築を目的とする。
• 全エネルギーおよび構造的性質の計算に不可欠な平面波法とDMFTの統合的実装が不足している問題を解決することを目的とする。
• 原子中心の対称性制約付きWannier関数が、平面波電子構造とDMFTの間のブリッジとしての有効性を示すこと。
• 代表的な相関系物質としてのSrVO₃（常磁性金属）およびV₂O₃（金属-絶縁体転移系）を用いて、手法の有効性を検証すること。

提案手法

• ノルム保存型擬ポテンシャルを用いて、自己無撞着なLDA/GGA平面波計算を実施する。
• Kohn-Sham波動関数から、相関効果を示すd軌道（例えばペロブスカイトではt₂g）のための最大局在化、対称性制約付きWannier関数を構築する。
• Wannier関数を基底とするように、Kohn-Shamバンド構造をk依存のタイトバインディングハミルトニアンH^TB(k)に写像する。
• このタイトバインディングハミルトニアンをDMFT計算の入力とし、連続時間量子モンテカルロ（CTQMC）または類似のソルバーを用いてイムプリンティー問題を解く。
• スペクトル関数および二重占有を計算し、相関効果および金属-絶縁体転移を分析する。
• LDA段階とDMFT段階で同一の交換相関関数およびカットオフエネルギーを用いることで、一貫性を確保する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 擬ポテンシャル平面波法をDMFTと効果的に組み合わせ、強い相関酸化物の電子構造を記述できるか？
• RQ2 平面波状態からタイトバインディングハミルトニアンへのWannier関数ベースの写像が、代表的物質における既知の相関効果をどれほど正確に再現できるか？
• RQ3 本平面波ベースのLDA+DMFT手法を用いた場合、V₂O₃におけるモット転移の臨界クーロン相互作用Uはどの程度か？
• RQ4 計算されたスペクトル関数および臨界U値が、既存のLMTO+DMFT結果と定量的にどの程度一致するか？
• RQ5 このフレームワークを、相関酸化物における全エネルギーおよび構造的性質の計算にどの程度拡張できるか？

主な発見

• 擬ポテンシャル平面波とWannier関数を用いたLDA+DMFTスキームは、SrVO₃およびV₂O₃の電子構造、特にV₂O₃におけるモット転移を正確に再現した。
• T = 1160 Kで、U = 6 eVのときV₂O₃に金属-絶縁体転移が観測された。臨界UはLMTOベースの研究で得られた5.5 eVよりもわずかに高い値であり、t₂gバンド幅が広いために起因するとされる。
• T = 580 Kでは、U = 5.6 eVで絶縁的になり、U = 5 eVで金属的になる。金属相ではフェルミ準位に準粒子ピークが観測された。
• 両温度におけるV₂O₃のスペクトル関数は、異なる補間スキームの影響でピーク構造にわずかな差異があるものの、先行のWannierベースのLMTO+DMFT研究と良好な定性的一致を示した。
• 本手法により、平面波DFTからDMFTへの一貫性のある写像が可能となり、今後、相関酸化物における全エネルギーおよび構造的性質の計算への道筋が開かれた。
• 本手法は頑健であり、遷移金属酸化物における電子的・磁気的・構造的自由度の複雑な相互作用を研究するのに適している。