[論文レビュー] LDA + Negative U Solves a Puzzle of too Large Calculated Magnetic Moment in Iron-based Superconductor LaFeAsO_{1-x}F_x

Hideki Nakamura, Nobuhiko Hayashi+2 more|ArXiv.org|Jun 30, 2008

Iron-based superconductors research被引用数 4

ひとこと要約

本稿は、LDA+Uフレームワークにおける負の有効 Hubbard U（U_eff = U − J）を導入することで、LaFeAsO₁₋ₓFₓにおける第一原理計算と実験の長年の不一致を解消した。この手法により、計算された磁化モーメントは約2.0 μBから約0.3 μBに著しく低下し、実験と良好に一致する一方で、格子定数や準ギャップ特徴の予測値も改善された。

ABSTRACT

A puzzle in the iron-based superconductor LaFeAsO_{1-x}F_x is that the magnetic moment obtained by first-principle electronic structure calculations is unexpectedly much larger than the experimentally observed one. For example, the calculated value is ~ 2.0 μ_B in the mother compound, while it is ~ 0.3 μ_B in experiments. We find that the puzzle is solved within the framework LDA + U by expanding the U value into a slightly negative range. We show U dependence of the obtained magnetic moment in both the undoped x=0.0 and doped x = 0.125. These results reveal that the magnetic moment is drastically reduced when entering to the slightly negative range of U. Moreover, the negative U well explains other measurement data, e.g., lattice constants and electronic DOS at the Fermi level. We discuss possible origins of the negative U in these compounds.

研究の動機と目的

• LaFeAsO₁₋ₓFₓにおけるLDA/GGA計算が予測するFeの磁化モーメントの持続的過大評価（実験値約0.3 μBに対し、計算値は約2.0 μB）を是正すること。
• 有効U_effパラメータの範囲を正の値から負の値へ拡張することで、理論的予測と実験データの一致を図ることの可能性を検討すること。
• 鉄系超伝導体における負のU_effの起源を解明し、その物理的妥当性を評価すること。
• 実験測定値と比較することで、負のU_effアプローチの妥当性を検証すること（格子定数および電子状態密度（DOS）の予測）。
• 負のU_effが、ドーピングに伴う準ギャップおよび磁気秩序の抑制を同時に説明できるかを検討すること。

提案手法

• U_effパラメータを調整可能なLDA+U電子構造計算を、LaFeAsO（x=0.0）およびLaFeAsO₀.₈₇₅F₀.₁₂₅（x=0.125）に対して実施する。
• U_effを大きな正の値からわずかに負の値（最小−1 eV）まで系統的に変化させ、磁化モーメントおよび格子構造に与える影響を調査する。
• Uは局所的クーロン反発、Jはヘンドの結合を用い、U_eff = U − Jの簡略化されたLDA+U形式を用いる。
• 分離可能なUおよびJの取り扱いと比較することで、支配的パラメータを特定する。
• 磁気秩序下で格子パラメータを自己無撞撃的に最適化し、構造的安定性および体積変化を評価する。
• フェルミエネルギー近傍の電子状態密度（DOS）を分析し、準ギャップの形成およびU_eff依存性を評価する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 LDA+Uフレームワークにおける負の有効Hubbard U（U_eff）は、LaFeAsO₁₋ₓFₓにおけるFe磁化モーメントの過大評価を是正できるか？
• RQ2 ドーピング状態（未ドーピングおよびFeドーピング済み）において、U_effを正から負の値へ変化させた際、磁化モーメントはどのように変化するか？
• RQ3 負のU_eff範囲は、実験的格子定数および電子DOS特徴（特に準ギャップ）との一致を改善するか？
• RQ4 強い電子相関およびスピンフラクチュエーションの文脈において、鉄系超伝導体で負のU_effが生じる物理的メカニズムは何か？
• RQ5 本系において、異なる計算フレームワーク（簡略化U_eff対分離UおよびJ）において、負のU_eff効果は一貫性を示すか？

主な発見

• 未ドーピングのLaFeAsO化合物において、磁化モーメントは正のU_effでは約2.0 μBから、U_eff ≈ −1 eVで約0.3 μBに低下し、実験観測値と一致する。
• わずかな負のU_eff（U_eff ≈ −1 eV）はスピン密度波（SDW）秩序を抑制し、四角晶格子構造の回復を引き起こし、実験と整合的である。
• フェルミエネルギー近傍の電子DOSは、U_eff = −1 eVで約30–100 meVの準ギャップを示し、光電子分光および光学測定と良好に一致する。
• 負のU_effを用いた格子定数の計算値は、特にaおよびb格子定数において実験値と優れた一致を示す。
• 負のU_eff範囲は、磁気状態と非磁気状態のエネルギー分裂を低減し、ドーピング系における非磁気相の安定化を促進する。
• 結果から、有効U_effが負である可能性は、Uに比べて大きなヘンドの結合J、または低キャリア密度・強く相関する系における過剰スクリーニング効果に起因する可能性が示唆される。