[論文レビュー] Lees-Edwards boundary conditions for translation invariant shear flow: implementation and transport properties

Sebastian Bindgen, Florian Weik+3 more|arXiv (Cornell University)|Apr 26, 2021

Material Dynamics and Properties参考文献 56被引用数 7

ひとこと要約

本論文は、ESPResSo分子動力学パッケージにおけるLees-Edwards境界条件の公開可能でオープンソースの実装を提示しており、バッチソフトマター系における並進不変なせん断流れのシミュレーションを可能にしている。この手法は、理論的予測と整合する異常拡散および粘度測定を正確に再現しており、境界アーティファクトのない複雑流体の非平衡 rheology の利用を検証している。

ABSTRACT

Molecular dynamics (MD) simulations represent a powerful investigation tool in the field of soft matter. By using shear flows, one can probe the bulk rheology of complex fluids, also beyond the linear response regime, in a way that imitates laboratory experiments. One solution to impose a shear flow in particle-based simulations is the Lees-Edwards technique which ensures that particles experience shear by imposing rules for motion and interactions across the boundary in the direction of the shear plane. Despite their presentation in 1972, a readily available public implementation of Lees-Edwards boundary conditions has been missing from MD simulation codes. In this article, we present our implementation of the Lees-Edwards technique and discuss the relevant technical choices. We used ESPResSo, the extensible simulation package for research on soft matter, for molecular dynamics simulations which can be used as a reference for other implementers. We illustrate our implementation using bulk dissipative particle dynamics fluids, compare different viscosity measurement techniques, and observe the anomalous diffusion in our samples during continuous and oscillatory shear, in good comparison to theoretical estimates.

研究の動機と目的

• 広く使われているMDシミュレーションパッケージ（ESPResSo）にLees-Edwards境界条件を実装し、バルクせん断流れを可能にする。
• 壁に基づく手法に起因する不自然な境界効果を回避し、複雑流体のせん断下における並進不変なシミュレーションを可能にする。
• 理論的モデルとの比較を通じて、粘度測定および拡散挙動の検証により、実装の妥当性を確認する。
• 将来の非平衡ソフトマター rheology の研究のための再現可能でオープンソースのフレームワークを提供する。

提案手法

• 周期的境界条件を用い、時間に依存する粒子位置の更新を伴う、C++ベースのMDパッケージであるESPResSoにLees-Edwards境界条件を実装した。
• 周期的境界を越えて連続した軌道を再構築できるように粒子追跡を変更し、せん断フレーム内での平均二乗変位（MSD）解析を可能にした。
• 定常および周期的せん断下でのバルク流体挙動をシミュレートするために、散逸粒子動力学（DPD）を用いた。
• 揺らぎ・散逸の定理を適用し、熱ノイズおよび摩擦の正しい取り扱いを確保することで、運動量保存を維持した。
• pyblockおよびtidynamicsを用いてブロック解析および自己相関関数を計算し、粘度および拡散係数の推定を高精度に実施した。
• H5MDフォーマットの軌道データおよびJupyterノートブックを用いて、完全な再現性を確保した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 どのようにして、現代的なオープンソースMDシミュレーションパッケージ（例：ESPResSo）にLees-Edwards境界条件を正しく実装できるか？
• RQ2 Lees-Edwards法は、せん断流れにおける異常拡散に関して、理論的予測をどの程度正確に再現するか？
• RQ3 DPDシミュレーションにおける定常および周期的せん断下で、異なる粘度測定手法はどのように比較されるか？
• RQ4 この手法は、実験で観察されたように、せん断率依存の拡散増強を正確に捉えることができるか？
• RQ5 ひずみ振幅や周波数などのシミュレーションパrameterが、有効拡散係数に与える影響は何か？

主な発見

• ESPResSoに実装されたLees-Edwards境界条件は、粒子のせん断流れ下における期待される拡散の増大を、方程式22の理論的予測と一致させる形で正確に再現した。
• 周期的せん断における有効拡散係数は位相依存の変調を示し、ひずみ振幅γ₀ = 0.25のとき0.60から、γ₀ = 0.5のとき1.00の範囲で変動した。
• ストレス緩和法やGreen-Kubo法など、複数の測定手法による粘度測定値が良好に一致しており、本手法の擬似 rheological 測定における信頼性を裏付けた。
• 連続的および周期的せん断の両方において、異常拡散が観察され、有効拡散係数はせん断速度およびひずみ振幅に応じて増加した。
• 本手法により、周期的境界を越えて連続した粒子軌道の再構築が可能となり、非慣性系内での正確なMSDおよび拡散係数解析が可能になった。
• 実装は再現可能であり、Zenodoを通じて公開されており、シミュレーションパrameter、解析コード、軌道データをすべて含んでいる。