[論文レビュー] Length-independent quantum transport through topological band states of graphene nanoribbons

Song Jiang, Fabrice Scheurer+8 more|arXiv (Cornell University)|Aug 5, 2022

Graphene research and applications被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、低温走査トンネル顕微鏡（LT-STM）を用いて、トポロジカルに設計されたグラフェンナノリボン（7-AGNR-S(1,3)）における長さに依存しない量子輸送を実証した。電荷輸送は、フェルミ準位付近の拡大された価電子帯状態に起因するトポロジカルエッジ状態を介して行われ、20 nmを超える距離で準拡散的でない導電性を示し、長さの増加に伴う電導度の低下がほぼゼロに近い。

ABSTRACT

Atomically precise graphene nanoribbons (GNRs) have emerged as promising candidates for nanoelectronic applications due to their widely tunable energy band gaps resulting from lateral quantum confinement and edge effects. Here we report on the electronic transport characterization of an edge-modified GNR suspended between the tip of a scanning tunneling microscope (STM) and a Au(111) substrate. Differential conductance measurements on this metal-GNR-metal junction reveal loss-less transport properties (inverse decay length $β< 0.001 /\overset{\circ}{\mathrm{A}}$) with high conductance ($\sim 0.1$ G$_0$) at low voltages (50 meV) over long distances ($z > 10$ nm). The transport behavior is sensitive to the coupling between ribbon and electrodes, an effect that is rationalized using tight-binding and density functional theory simulations. From extensive modelling we infer that the length-independent transport is a manifestation of band transport through topological valence states, which originate from the zigzag segments on the GNR edges.

研究の動機と目的

• 分子スケールの導体における長さに依存しない電荷輸送を達成すること、これは分子エレクトロニクス分野における長年の目標である。
• グラフェンナノリボン（GNRs）におけるトポロジカルエッジ状態が、強固で低損失の電子輸送をどのように可能にするかを調査すること。
• 設計された7-AGNR-S(1,3)リボンが、長距離にわたりボールスティックまたは準ボールスティック輸送を示すかどうかを特定すること。
• トポロジカルバンド状態およびエッジ局在化したゼロエネルギーモードが、高電導度輸送を可能にする役割を確立すること。
• 実験的測定と理論的モデリングを統合することで、輸送メカニズムを検証すること。

提案手法

• 4.6 Kの低温下で超高真空を維持した走査トンネル顕微鏡（LT-STM）を用い、チップの引き上げ手順を実施し、チップの引き上げ距離の関数として微分電導度（dI/dV）を測定した。
• Au(111)基板上に7-AGNR-S(1,3)を合成するために、前駆体として10,10’-ジブロモ-9,9’-ビアントリル（DBBA）および6,11-ビス(10-ブロモアンタラセン-9-イル)-1,4-ジメチルテトラセン（BADMT）を用いた表面上合成（OSS）を実施した。
• p_z軌道に特化した最近接結合タイトバインディング（TB）モデルを用い、|t| = 3 eVとして電子状態および輸送をシミュレートした。チップおよび基板電極との結合はΓパラメータを介して組み込んだ。
• 広帯域近似を用いたグリーン関数理論を用いて輸送をモデル化し、チップがsp³結合を形成し、sp²炭素サイトに電子を注入する状況を想定した。
• チップの引き上げに伴う電極結合（Γ_tipおよびΓ_sub）の動的変化を考慮し、接触条件の変化を模擬した。
• 部分的に持ち上げられた7-AGNR-S(1,3)のDFT計算を用いてモデルパラメータを検証し、フェルミ準位付近の価電子帯状態が一致していることを確認した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 トポロジカルに設計されたグラフェンナノリボンは、低温下で長さに依存しない量子輸送を実現できるか？
• RQ2 エッジ局在化したゼロエネルギー状態およびトポロジカルバンド形成が、高電導度輸送を可能にする役割は何か？
• RQ3 リボンと電極との結合が、電導度およびその長さ依存性にどのように影響を与えるか？
• RQ4 フェルミ準位付近の拡大された価電子帯状態が、7-AGNR-S(1,3)における準拡散的でない輸送をどの程度可能にするか？
• RQ5 タイトバインディングおよびグリーン関数法に基づく理論的モデリングは、実験的dI/dVスペクトルおよび輸送挙動を正確に再現できるか？

主な発見

• 7-AGNR-S(1,3)系は、20 nmを超える距離で長さに依存しない電導度を示し、チップの引き上げに伴って微分電導度（dI/dV）に測定可能な低下が認められなかった。
• リボンエッジにおける結合された局在化ゼロエネルギーモードに起因するトポロジカルエッジ状態を通じた輸送により、長距離にわたり高い安定性を示す電導度が維持された。
• 理論的モデリングにより、フェルミ準位付近のわずか数個の拡大された価電子帯状態を通じて輸送が行われ、バイアス窓内にある状態を介して電流が流れていることが確認された。
• フェルミ準位は価電子帯端に近く、電極結合の変化に伴うエネルギー準位のわずかなずれにより、輸送チャネルが窓内と外にスイッチング可能である。
• 実験的電導度の減衰定数βはほぼゼロ（β ≈ 0 Å⁻¹）であり、ほぼ完全で損失のない輸送であることを示しており、従来のGNRs（例：7-AGNRではβ ≈ 0.5 Å⁻¹）とは対照的である。
• DFTおよびTBシミュレーションにより、観察された輸送が、不純物や欠陥に起因する導電性ではなく、トポロジカルバンド構造に起因することが裏付けられた。