[論文レビュー] Light management in highly-textured perovskite solar cells: From full-device ellipsometry characterization to optical modelling for quantum efficiency optimization

Chenxi Ma, Daming Zheng+5 more|arXiv (Cornell University)|Nov 27, 2020

Perovskite Materials and Applications参考文献 52被引用数 18

ひとこと要約

本研究では、粗いFTO基板（43 nm RMS）を有する高 textured パーバスカイト太陽電池（PSCs）における光管理を特徴付けるために、可変角度分光屈折率測定法（VASE）に基づく1次元光学モデルを提示する。VASE、SEM、拡散透過率、EQE測定を統合することで、著者らは全デバイスの光学的応答を正確にモデル化し、内部量子効率を最適化し、主要な損失機構と、テクスチャードPSCsにおける光捕集を向上させるための戦略を同定した。

ABSTRACT

While perovskite solar cells (PSCs) are now reaching high power conversion efficiencies (PCEs), further performance improvement requires a fine management and an optimization of the light pathway and harvesting in the cells. These go through an accurate understanding, characterization and modelling of the optical processes occurring in these complex, often textured, multi-layered systems. In the present work, we have considered a typical methylammonium lead iodide (MAPI) solar cell built on a fluorine-doped tin oxide (FTO) electrode of high roughness (43 nm RMS). By variable-angle spectroscopic ellipsometry (VASE) of the full PSC device, we have been able to determine the optical constants of all the device layers. We have designed a one-dimensional (1D) optical model of the stacked layers where the rough texture is described as layers of effective-medium index. We have supported the model using data extracted from scanning electron microscopy, diffuse spectroscopy and photovoltaic efficiency measurements. We show that the 1D model, while insufficient to describe scattering by the FTO plate alone, gives an accurate description of the full device optical properties. By comparison with the experimental external quantum efficiency (EQE), we estimate the internal quantum efficiency (IQE) and the effect of the losses related to electron transfer. Based on this work, we finally discuss the optical losses mechanisms and the possible strategies that can be implemented to improve light management within PSC devices and further increase their performances.

研究の動機と目的

• 粗いFTO基板を有する高テクスチャードパーバスカイト太陽電池の信頼性の高い光学モデルの構築を目的とする。
• 各製造工程において、可変角度分光屈折率測定法（VASE）を用いて全デバイスの光学的性質を特徴付けること。
• 3次元FDTDシミュレーションと実験データを比較して、1次元有効媒質近似（EMA）モデルの妥当性を検証すること。
• 外部量子効率（EQE）と内部量子効率（IQE）を比較することで、光学的損失と電荷移動効率の違いを分離すること。
• テクスチャードPSCsにおける電力変換効率を向上させるための光管理戦略の同定と提案を行うこと。

提案手法

• 300–2000 nmの波長範囲で、50°、60°、70°の入射角を用いて、全PSCデバイスに対して可変角度分光屈折率測定法（VASE）を実施した。
• 伝搬行列法（TMM）を用いて、積層構造の1次元光学モデルを構築し、粗いFTOおよびTiO2界面を表すためにEMA層を導入した。
• Lumericalソフトウェアを用いて、粗さパrameter（FTO：RMS 50 nm、メソポーラスTiO2：RMS 30 nm、相関長：100 nm）を設定した3次元FDTDシミュレーションと比較して、1次元モデルの妥当性を検証した。
• 走査型電子顕微鏡（SEM）、原子間力顕微鏡（AFM）、拡散透過分光法、および太陽電池用EQE測定結果と照合することで、モデルの妥当性を裏付けた。
• 理論的光捕集効率を算出し、実験的EQEと比較してIQEを導出し、電子移動損失を評価した。
• 妥当性が確認されたモデルを用いて、光捕集を強化するための光学的エンジニアリング戦略のシミュレーションと考察を実施した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 粗いFTO基板を有する完全テクスチャードPSCデバイスの光学的応答を、1次元有効媒質モデルが正確に記述できるか？
• RQ2 粗さに起因する散乱および屈折率勾配は、PSCsにおける光吸収および内部量子効率にどのように影響を与えるか？
• RQ3 3次元FDTDシミュレーションと比較して、1次元モデルがテクスチャードPSCsにおける透過率および反射率を予測する際にどの程度ずれを示すか？
• RQ4 観測されたEQE応答における光学的損失と電荷移動非効率性の寄与度はそれぞれどの程度か？
• RQ5 高テクスチャードPSCsの性能向上に最も効果的な光管理戦略は何か？

主な発見

• 高FTO粗さ（43 nm RMS）を有するにもかかわらず、1D VASEベースのモデルは、3次元FDTDシミュレーションとほとんど差異のない精度で全デバイスの光学的性質を正確に記述した。
• 有効媒質近似（EMA）は、特に屈折率対比が小さいことから、FTOおよびTiO2層における粗さ効果を効果的に捉えた。
• 計算された光捕集効率と測定された外部量子効率（EQE）との間に良好な一致が得られ、モデルの予測能力が裏付けられた。
• 内部量子効率（IQE）は吸収スペクトル全域で定量的に評価され、MAPI層における光の浸透深さが電子移動効率に顕著に影響することを示した。
• 本研究では、反射および粗い界面における散乱に起因する主要な光学的損失機構を同定し、光管理のための的確な戦略を提案した。
• モデルは、反射防止被膜、段階的屈折率層、最適化されたテクスチャーエンジニアリングなどの設計改善の同定を可能にした。