[論文レビュー] Limits of funneling efficiency in non-uniformly strained 2D semiconductors

Moshe G. Harats, Kirill I. Bolotin|arXiv (Cornell University)|Jun 8, 2020

2D Materials and Applications参考文献 40被引用数 12

ひとこと要約

本研究では、非一様に歪みがかかる2次元遷移金属ジ chalcogenide (TMDC) における励起子フォールディング効率の限界を調査し、フォールディング効率が漂移と拡散のバランスによって根本的に制限されることを示している。室温では、典型的なモノレイヤーTMDCでは励起子の寿命が短く拡散が顕著なため、効率は5%未満にとどまる。一方、長寿命の界面励起子を有するヘテロ構造では、最適な条件下で効率が約50%に達し、理論的な熱平衡限界に近づく。

ABSTRACT

Photoexcited electron-hole pairs (excitons) in transition metal dichalcogenides (TMDC) experience an effective force when these materials are non-uniformly strained. In the case of strain produced by a sharp tip pressing at the center of a suspended TMDC membrane, the excitons are transported to the point of the highest strain at the center of the membrane. This effect, exciton funneling, can be used to increase photoconversion efficiency in TMDC, to explore exciton transport, and to study correlated states of excitons arising at their high densities. Here, we analyze the limits of funneling efficiency in realistic device geometries. The funneling efficiency in realistic monolayer TMDCs is found to be low, $ <5 \\;\\%$ both at room and low temperatures. This results from dominant diffusion at room temperature and short exciton lifetimes at low temperatures. On the other hand, in TMDC heterostructures with long exciton lifetimes the funneling efficiency reaches $\\sim 50\\;\\%$ at room temperature, as the exciton density reaches thermal equilibrium in the funnel. Finally, we show that Auger recombination limits funneling efficiency for intense illumination sources.

研究の動機と目的

• 非一様に歪みがかかる2次元半導体、特にモノレイヤーおよびヘテロ構造のTMDCにおける励起子フォールディング効率の根本的限界を特定すること。
• 現実的なデバイス幾何形状におけるフォールディング効率を制限する主な物理的メカニズム（拡散、再結合、漂移）を同定すること。
• 熱平衡によって定義される理論的最大効率に近づく条件を確立すること。
• 温度、材料パラメータ（寿命、拡散係数）、および照明強度がフォールディング性能に与える影響を評価すること。

提案手法

• 先行のAFMベースの研究から得られた実験的パラメータに基づき、スパゲティ状のTMDC膜における歪み誘起ポテンシャル・フォールディングを、中心に先端を持つ円対称幾何構造でモデル化する。
• 歪みプロファイルを放物線近似を用いて、半径方向の関数として歪みテンソルとバンドギャップの低下を計算する。
• 非一様な歪み下での励起子のドリフト・拡散方程式を解き、空間的に変化する励起子寿命および拡散係数を組み込む。
• 熱平衡下でのボルツマン分布を用いて理論的上限を導出する（式7）、これが理論的最大効率を示す。
• 太陽光およびレーザー照明プロファイルの下での数値結果を比較し、励起条件による効率依存性を評価する。
• 強い照明下でのアウジェール再結合の影響を分析し、フォールディング効率に与える影響を評価する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 非一様に歪みがかかる2次元TMDCにおける、現実的な材料およびデバイスパラメータ下での最大達成可能フォールディング効率は何か？
• RQ2 室温および低温（4 K）条件下で、拡散と励起子寿命がドリフトと競合する場合、フォールディング効率にどのように影響を与えるか？
• RQ3 フォールディング領域で熱平衡にどの程度近づけるか、そしてその条件は何か？
• RQ4 強い照明下でのアウジェール再結合が、励起子フォールディングの効率にどのように影響を与えるか？
• RQ5 長寿命の界面励起子を有するヘテロ構造は、モノレイヤーTMDCと比較して顕著にフォールディング効率を向上させ得るか？

主な発見

• 室温におけるモノレイヤーTMDCでは、拡散が支配的で励起子寿命が短いため、フォールディング効率は5%未満に制限される。
• 低温（4 K）では、わずかな歪み値に対してもドリフトが拡散を上回るため、フォールディング効率は90%を超えることがある。
• 長寿命の励起子（約100 ns）を有するヘテロ構造では、室温下でフォールディング効率が約50%に達し、理論的な熱平衡限界に近づく。
• 理論的最大効率は、歪み誘起ポテンシャル井戸上のボルツマン分布によって与えられ（式7）、最大歪み5%、室温下で約50%の達成が可能である。
• 強い照明下ではアウジェール再結合がフォールディング効率を低下させ、実用的な上限が熱平衡限界を下回ることを示す。
• 低温では効率の上限が頑健であると考えられ、拡散係数およびアウジェール再結合率の両方が温度に伴い低下するためである。