[論文レビュー] Linear optical properties of solids within the full-potential linearized augmented planewave method

Claudia Draxl, Jorge O. Sofo|arXiv (Cornell University)|Feb 20, 2004

Advanced Chemical Physics Studies被引用数 5

ひとこと要約

本稿では、ランダム位相近似（RPA）における固体の線形光学的性質を計算するためのフルポテンシャル線形化局所平面波（LAPW）法を提示する。この手法は、帯間および帯内貢献を含む。LAPW基底関数における運動量行列要素を導出し、アルミニウムおよび金に適用した結果、光学スペクトルがブリユアンゾーンのサンプリングに極めて敏感であることが示され、金ではスカラー相対論的効果がスピン軌道結合よりも支配的であることが明らかになった。

ABSTRACT

We present a scheme for the calculation of linear optical properties by the all-electron full-potential linearized augmented planewave (LAPW) method. A summary of the theoretical background for the derivation of the dielectric tensor within the random-phase approximation is provided together with symmetry considerations and the relation between the optical constants. The momentum matrix elements are evaluated in detail for the LAPW basis, and the interband as well as the intraband contributions to the dielectric tensor are given. Results are presented for the metals aluminum and gold, where we crosscheck our results by sumrules. We find that the optical spectra can be extremely sensitive to the Brillouin zone sampling. For gold, the influence of relativistic effects on the dielectic function is investigated. It is shown that the scalar-relativistic effect is much more important than spin-orbit coupling. The interpretability of the Kohn-Sham eigenstates in terms of excited states is discussed.

研究の動機と目的

• 全電子フルポテンシャルLAPW法を用いた固体における線形光学的性質を計算するための厳密なフレームワークの構築。
• RPAにおける誘電率テンソルへの帯間および帯内貢献の両方を含めること。
• ブリユアンゾーンのサンプリングおよび相対論的効果が金属の光学スペクトルに与える影響を評価すること。
• 和則を用いた検証およびアルミニウムと金の実験データとの比較を通じて、手法の妥当性を確認すること。
• Kohn-Sham固有状態が光学応答計算における物理的励起状態としてどのように解釈できるかを検討すること。

提案手法

• ランダム位相近似（RPA）における誘電率テンソルを、リンダーハートの公式を基盤として導出する。
• 球座標におけるLAPW基底関数と局所軌道間の運動量行列要素を構築する。
• 誘電関数への帯間遷移および帯内（ドレーブ型）応答の貢献を組み込む。
• 対称性の考察およびクラメール＝クロニッヒ関係を用いて、誘電率の実部と虚部を結びつける。
• LDAを用いたLAPW法におけるフルポテンシャル処理を用いて、元素金属（AlおよびAu）にこの形式的枠組みを適用する。
• 原子球内における局所軌道（LO）を含む行列要素を、角運動量結合および半径積分を用いて評価する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 フルポテンシャル・全電子法としてのLAPWを用いた場合、固体における線形光学的性質をどのように正確に計算できるか。
• RQ2 金のような重い金属の光学応答において、スカラー相対論的効果とスピン軌道結合の相対的な重要性は何か。
• RQ3 LAPW計算におけるブリユアンゾーンのサンプリングは、計算された光学スペクトルにどの程度敏感か。
• RQ4 Kohn-Sham固有状態は、光学遷移において物理的励起状態としてどの程度解釈可能か。
• RQ5 アルミニウムや金のような金属において、誘電率関数への帯間および帯内貢献はどのように組み合わされるか。

主な発見

• アルミニウムおよび金の計算された光学スペクトルは、ブリユアンゾーンのサンプリングに強く依存しており、正確な結果を得るには高密度のkポイントメッシュが不可欠であることが示された。
• 金においては、スカラー相対論的効果がスピン軌道結合よりも誘電率関数の決定において顕著に重要であることが判明した。
• 計算された誘電率関数は和則を満たしており、実装の正しさおよび数値的精度が裏付けられた。
• 局所軌道の導入により、原子近傍およびdバンド付近における運動量行列要素の記述が改善された。
• 本手法は帯間遷移およびドレーブ型帯内貢献を両方とも的確に捉えており、完全な光学応答計算が可能であることが示された。
• Kohn-Sham固有状態は、バンドギャップ問題が顕在しない金属においては、物理的励起状態の合理的な近似を提供している。