[論文レビュー] Liquid crystal elastomers and phase transitions in rod networks

M. Carme Calderer, Carlos A. Garavito+1 more|arXiv (Cornell University)|Mar 25, 2013

Cellular Mechanics and Interactions参考文献 24被引用数 4

ひとこと要約

本稿では、液体結晶エラスター理論を用いて、一軸性ポリマー網状構造の連続体モデルを構築し、ラウデュ・ド・ジーンズのネマチックエネルギーと多凸性を満たす弾性エネルギーを組み合わせて、棒状粒子系における相転移を研究する。モデルは圧縮下で非単調な応力-ひずみ挙動および再入性の秩序相転移を予測し、モンテカルロシミュレーションおよびアクチン細骨格の実験データと一致する。

ABSTRACT

In this article, we construct and analyze models of anisotropic crosslinked polymers employing tools from the theory of liquid crystal elastomers. The anisotropy of these systems stems from the presence of rigid-rod molecular units in the network. We study minimization of the energy for incompressible as well as compressible materials, combining methods of isotropic nonlinear elasticity with the theory of lyotropic liquid crystals. We apply our results to the study of phase transitions in networks of rigid rods, in order to model the behavior of actin filament systems found in the cytoskeleton.

研究の動機と目的

• 細胞骨格内のアクチンフィラメント網状構造を模倣して、剛直な棒状単位を有する異方性架橋ポリマーの連続体モデルを構築すること。
• 非線形弾性理論とリトロトロピック液体結晶理論を組み合わせて、棒状ネットワーク内の相転移を分析すること。
• 多凸性と変形テンソル解析を用いて、エネルギー最小化解の存在を確立すること。
• 変形に応じた配向秩序（Qテンソルを介して）とネットワーク形状（Lテンソルを介して）の結合をモデル化すること。
• モンテカルロシミュレーションおよび細胞骨格ネットワークの実験観察と照合して、モデルを検証すること。

提案手法

• 全エネルギーをラウデュ・ド・ジーンズのネマチック自由エネルギーと多凸性を満たす弾性エネルギー関数の和として定式化する。
• 多凸性の保証のため、弾性エネルギー密度 $ w(X) = \hat{w}(G(X)) $ の引数として、非等方的変形テンソル $ G = (L^{-1} F F^T L_0)^{1/2} $ を用いる。
• ネットワーク形状テンソル $ L $ とネマチック秩序テンソル $ Q $ の間に線形関係を課し、$ Q = L - \frac{1}{3} \text{tr}(L) I $ とすることで、共通の固有ベクトルを持つようにする。
• 等圧および可圧縮条件下で、等方的非線形弾性理論からの変分法を応用して、最小化解の存在を証明する。
• 物理的に妥当な成長条件を備えたバルク自由エネルギー関数 $ f(Q) $ を用い、物理的に不適切な無限大の整列エネルギーを回避する。
• 異なる棒状粒子のアスペクト比および架橋パラメータ $ \chi $ の条件下で、秩序パラメータと密度、応力-ひずみ曲線の数値計算を実施する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 液体結晶エラスター挙動を示す棒状ネットワークにおける相転移を捉えるために、非等方的弾性の連続体モデルをどのように構築できるか？
• RQ2 ネマチック秩序を有する可圧縮および不可圧縮な非等方的弾性系において、エネルギー最小化解の存在を保証する条件は何か？
• RQ3 ネットワーク形状（L）と棒状整列（Q）の結合が、機械的応答および相挙動にどのように影響を与えるか？
• RQ4 モデルは、モンテカルロシミュレーションで観察された非単調な応力-ひずみ応答および再入性の秩序相転移をどの程度再現できるか？
• RQ5 棒状粒子のアスペクト比および架橋密度は、ネマチック相およびアイソトロープ相の安定性および転移プロファイルにどのように影響を与えるか？

主な発見

• 高アスペクト比の棒状粒子（例：$ A_a = 80 $）に対して、非単調な応力-ひずみ応答が予測され、秩序パラメータの飛び跳ねと一致する急激な変化が観察される。
• 低密度領域で秩序パラメータの再入性挙動（初期低下後に再増加）が観察され、これは弾性ネットワークの制約によるものである。
• $ \chi = 10 $ の場合、低密度領域で秩序パラメータが再び増加する。これは、弾性結合が膨張下で整列を促進することを示唆する。
• より小さいアスペクト比（例：$ \chi = 0.5 $）では、扁平な相が形成され、秩序パラメータは $ 10^{-2} $ のオーダーとなり、赤血球の細胞骨格ネットワークと整合的である。
• モンテカルロシミュレーションで観察された三段階の密度-秩序パラメータ依存関係（初期低下 → 増加 → さらに低い密度での再増加）をモデルが再現する。
• 秩序パラメータの急激な転移が発生する場合にのみ、非単調な応力-ひずみ曲線が出現し、これは棒状整列の再配置に伴う体積変化によるものである。