[論文レビュー] Liquid, Glass and Crystal in Two-dimensional Hard disks

Ludger Santen, Werner Krauth|arXiv (Cornell University)|Jul 23, 2001

Material Dynamics and Properties参考文献 1被引用数 9

ひとこと要約

本研究では、高度なモンテカルロ法を用いて、2次元の多分散硬いディスク系の熱力学的および動的相挙動を調査した。動的液体-ガラス転移は多分散度に依存しない密度 ρᴳ で発生し、それに伴う熱力学的転移は認められないが、多分散度によって引き起こされる結晶-無秩序相転移は連続的（コスターリッツ＝トゥース型）であることが示され、従来の一次転移であるという仮定に挑戦するものである。

ABSTRACT

We study the thermodynamic and dynamic phase transitions in two-dimensional polydisperse hard disks using Monte Carlo methods. A conventional local Monte Carlo algorithm allows us to observe a dynamic liquid-glass transition at a density, which depends very little on the degree of polydispersity. We furthermore apply Monte Carlo methods which sample the Boltzmann equilibrium distribution at any value of the density and polydispersity, and remain ergodic even far within the glass. We find that the dynamical transition is not accompanied by a thermodynamic transition in this two-dimensional system so that the glass is thermodynamically identical to the liquid. Moreover, we scrutinize the polydispersity-driven transition from the crystal into the disordered phase (liquid or glass). Our results indicate the presence of a continuous (Kosterlitz-Thouless type) transition upon increase of the polydispersity.

研究の動機と目的

• 2次元硬いディスク系における動的ガラス転移が熱力学的相転移を伴うかどうかという長年の論争を解消すること。
• 2次元硬いディスク系において多分散度を増加させたときに生じる結晶-無秩序相転移の性質を調査すること。
• ガラス相に深く進入した場合でもエルゴディシティを維持できる非局所モンテカルロアルゴリズムを構築・適用し、平衡熱力学的性質に到達すること。
• 多分散度の変動に応じた動的ガラス転移の正確な位置と性質を特定すること。
• 終端的多分散度が結晶化を抑制し、平衡シミュレーションでガラス相に到達可能にする役割を検討すること。

提案手法

• ガラス相領域においてもボルツマン分布のエルゴディックなサンプリングを可能にする非局所モンテカルロアルゴリズムを用い、平衡熱力学的観測量の正確な計算を実現した。
• 固定確率増分モデルを用いて、粒子の半径を一様な累積分布に従って割り当て、系全体で明確に定義された多分散度 ε を確保した。
• 局所モンテカルロダイナミクスを用いた [NV] エンsemble を適用し、粒子サイズおよび密度の関数として有効拡散係数 Dᵢ を計算した。
• 拡散係数 Dᵢ(ρ) を、スケーリング形 Dᵢ(ρ) ∼ (ρᴳᵢ − ρ)^α を用いてゼロに外挿し、ガラス転移密度 ρᴳ を定義した。
• 結合配向秩序パラメータ ⟨Ψ₆⟩ を測定し、その確率分布を分析することで、一次転移または連続転移の兆候を検出した。
• 密度 ρ および多分散度 ε の範囲にわたる体系的なシミュレーションを実施し、特に終端的多分散度 ε = 0.58 を含め、完全な相図をマッピングした。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 2次元多分散硬いディスク系における動的液体-ガラス転移は、熱力学的相転移を伴うか？
• RQ2 ガラス転移密度 ρᴳ は多分散度 ε にどのように依存するか？
• RQ3 多分散度の増加に伴って結晶から無秩序相（液体またはガラス）への相転移の性質は何か？
• RQ4 秩序パラメータにヒステリシスや二峰性分布が見られるか？ これは一次転移を示唆する。
• RQ5 非局所モンテカルロ法を用いることで、ガラス相領域の深部においても、平衡熱力学的性質（状態方程式や圧縮率を含む）を信頼性高く計算できるか？

主な発見

• 動的液体-ガラス転移は多分散度 ε にほとんど依存しない密度 ρᴳ で発生し、単分散系の結晶化密度よりも顕著に高い値を示した。
• 動的ガラス転移には熱力学的転移を伴わない。ガラス相は熱的に液体相と同一であり、自由エネルギーの不連続性がないことから、エリプシティの破壊が発生するが、熱力学的変化はない。
• 多分散度の増加によって引き起こされる結晶-無秩序相転移は連続的であり、体積や結合配向秩序パラメータ ⟨Ψ₆⟩ の確率分布においてヒステリシスの証拠は認められなかった。
• 平均結合配向秩序パラメータ ⟨Ψ₆⟩ は多分散度 ε の増加に従い滑らかに減少し、その分布は一峰性のままであり、一次転移ではなく連続転移であることを支持する。
• 外挿されたガラス転移密度 ρᴳ は小さな ε に対して粒子サイズにかかわらず安定であったが、非常に大きな ε では有限サイズ効果および空隙からの粒子脱出のためわずかなずれを示した。
• 終端的多分散度限界 ε = 0.58 は、固定確率増分モデルにおいて達成可能な最大値であることが確認され、これ以上の多分散度では結晶秩序を維持できないことが示された。