[論文レビュー] Long Phonon Mean Free Paths Observed in Cross-plane Thermal-Conductivity Measurements of Exfoliated Hexagonal Boron Nitride

Gabriel R. Jaffe, Keenan J. Smith+5 more|arXiv (Cornell University)|Mar 12, 2021

Thermal properties of materials被引用数 5

ひとこと要約

本研究は、剥離したヘキサゴナル窒化ホウ素（hBN）フラクタルにおける横方向熱伝導率を測定し、平均自由行程が100 nmを超えるフォノンが存在することを明らかにした。295 Kで厚さが7 nmから585 nmに増加するに従い、熱伝導率が40倍に増加した。スタックされたフラクタルを用いてねつぎょう界面を導入することで、研究者たちは熱伝導率が7倍に低下することを実証し、2次元材料におけるフォノンの平均自由行程の上限が結晶粒界でのフォノン散乱によって制限されることを示した。

ABSTRACT

Sub-micron-thick layers of hexagonal boron nitride (hBN) exhibit high in-plane thermal conductivity, useful optical properties, and serve as dielectric encapsulation layers with low electrostatic inhomogeneity for graphene devices. Despite the promising applications of hBN as a heat spreader, the thickness dependence of the cross-plane thermal conductivity is not known, and the cross-plane phonon mean free paths in hBN have not been measured. We measure the cross-plane thermal conductivity of hBN flakes exfoliated from bulk crystals. We find that the thermal conductivity is extremely sensitive to film thickness. We measure a forty-fold increase in the cross-plane thermal conductivity between 7 nm and 585 nm flakes at 295 K. We attribute the large increase in thermal conductivity with increasing thickness to contributions from phonons with long mean free paths (MFPs), spanning many hundreds of nanometers in the thickest flakes. When planar twist interfaces are introduced into the crystal by mechanically stacking multiple thin flakes, the cross-plane thermal conductivity of the stack is found to be a factor of seven below that of individual flakes with similar total thickness, thus providing strong evidence that phonon scattering at twist boundaries limits the maximum phonon MFPs. These results have important implications for hBN integration in nanoelectronics and improve our understanding of thermal transport in two-dimensional materials.

研究の動機と目的

• 剥離したhBNフラクタルの厚さ依存的横方向熱伝導率を測定すること。
• 厚さに応じた熱伝導率のスケーリングを用いて、hBNにおけるフォノン平均自由行程（MFP）分布を特定すること。
• 平面的ねつぎょう界面（結晶粒界）が2次元材料におけるフォノン輸送および熱伝導率に与える影響を調査すること。
• 熱輸送の異方性を定量的に評価することで、hBNがナノエレクトロニクス分野における熱管理材料としての可能性を検証すること。

提案手法

• 機械的トランスファーにより、マイクロフォーマされた加熱ワイヤーと温度計を内蔵した基板上に剥離hBNフラクタルを設置し、熱輸送測定を実施した。
• フラクタルの両側に温度勾配を印けて、定常状態熱輸送法を用いて横方向熱伝導率を測定した。
• 厚さは原子間力顕微鏡および光学コントラスト測定により決定し、厚さと熱伝導率の相関を分析した。
• 制御された回転不整合（ねつぎょう界面）を有する5枚のフラクタルスタックを形成し、結晶粒界におけるフォノン散乱を調査した。
• 厚さ依存的熱伝導率およびフォノンMFP分布を組み込んだモデルにデータをフィットさせ、平均自由行程の情報を抽出した。
• 温度依存的熱伝導率を測定することで、さまざまな温度領域における界面散乱の役割を評価した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 剥離hBNフラクタルにおける横方向熱伝導率の厚さ依存性は何か？
• RQ2 hBNにおける熱輸送を支配するフォノン平均自由行程は何か？理論的予測と比較するとどうなるか？
• RQ3 平面的ねつぎょう界面（結晶粒界）はhBNにおけるフォノン輸送および熱伝導率にどのように影響を与えるか？
• RQ4 界面散乱機構が2次元材料におけるフォノン平均自由行程の最大値をどの程度制限しているか？
• RQ5 制御された回転不整合を有する複数枚の薄いフラクタルを積層することで、hBNの熱伝導率を調整可能か？

主な発見

• 295 Kで、hBNの横方向熱伝導率は厚さが7 nmから585 nmに増加するに従い40倍に増加し、0.20 ± 0.06 W m⁻¹ K⁻¹から8.1 ± 0.5 W m⁻¹ K⁻¹に上昇した。
• データへのフィット解析から、平均自由行程が100 nmを超えるフォノンが熱輸送を支配しており、これは運動論的理論推定値（0.9–2.2 nm）をはるかに上回る。
• 合計厚さ74 ± 2 nmの5枚スタックの熱伝導率は0.26 ± 0.01 W m⁻¹ K⁻¹であったが、これは単一の74 nmフラクタルの予想値2.00 W m⁻¹ K⁻¹のおよそ7倍も低い値であった。
• 低温域でも熱伝導率が顕著に低下していることから、ねつぎょう界面におけるフォノン散乱がフォノン平均自由行程の上限を決定づける主要因であることが示された。
• 本研究では、hBNにおけるフォノンMFPが数100 nmにまで延びることを実証し、従来の理論的予測（平均MFP約18 nm）を覆す結果となった。
• フォノンの結晶粒界散乱が熱伝導率を顕著に低下させることを確認し、2次元ヘテロ構造における熱輸送の工学的制御が可能であることを示した。