[論文レビュー] Longitudinal magnon, inversion breaking and magnetic instabilities in the pseudo-Kagome francisites Cu3Bi(SeO3)2O2X with X=Br, Cl

V. P. Gnezdilov, Yu. G. Pashkevich+7 more|arXiv (Cornell University)|Apr 14, 2016

Advanced Condensed Matter Physics被引用数 10

ひとこと要約

本研究では、ラマン分光法および誘電測定を用いて、擬似カグラム・フランシスイト Cu3Bi(SeO3)2O2X (X=Cl, Br) の磁気的および構造的不安定性を調査した。低温で顕著な強度を示すFano型の新しいラマンモードが同定され、これはCu3Bi(SeO3)2O2Clにおいて逆空間対称性の破れに起因する縦磁励振子（longitudinal magnons）に起因するとされる。この物質はT*=120 Kで2次相転移を経て多フェロ磁性を示すが、Cu3Bi(SeO3)2O2Brは逆空間対称性を保ち、同種の不安定性を示さない。

ABSTRACT

We performed Raman studies and a dielectric characterization of the pseudo-kagome Cu3Bi(SeO3)2O2X (X = Cl, Br). These compounds share competing nearest-neighbour ferromagnetic exchange and frustrating next-nearest-neighbour antiferromagnetic exchange as well as highly noncollinear magnetic ground state. However, at low temperature they differ with respect to the existence of inversion symmetry. For both compounds there exists a pronounced interplay of polar phonon modes with quantum magnetic fluctuations. A novel Raman mode appears for temperatures below the Neel temperature with a Fano lineshape and an enormous intensity that exceeds most of the phonon lines. We discuss a possible contribution of longitudinal magnons to this signal. In contrast, one magnon scattering based on linear transvers magnons is excluded based on a symmetry analysis of spin wave representations and Raman tensor calculations. There exists evidence that in these pseudo-kagome compounds magnetic quantum fluctuations carry an electric dipole moment. Our data as well as a comparison with previous far-infrared spectra allow us to conclude that Cu3Bi(SeO3)2O2Cl changes its symmetry most likely from Pmmn to P21mn with a second order structural phase transition at T*=120 K and becomes multiferroic. Cu3Bi(SeO3)2O2Br represents an interesting counter part as it does not show this instability and stays inversion symmetric down to lowest temperatures, investigated.

研究の動機と目的

• 擬似カグラム・フランシスイト Cu3Bi(SeO3)2O2X (X=Cl, Br) における量子磁気フラクチュエーションと極性フォノンの相乗的相互作用を調査すること。
• ネール温度未満で観察された新しい強度の大きな低温ラマンモードの起源を特定すること。
• これらのフラストレーションを受ける量子スピン系における逆空間対称性の破れが、磁気的および構造的不安定性に果たす役割を評価すること。
• Cu3Bi(SeO3)2O2ClとCu3Bi(SeO3)2O2Brの磁気的および構造的挙動を比較し、対称性の破れと多フェロ磁性の差異を強調すること。
• 縦磁励振子が異常ラマン信号に寄与しているかどうかを、横スピン波とは区別して明確にすること。

提案手法

• Néel温度未満での異常ラマンモードの検出を目的として、広い温度範囲でラマン分光測定を実施した。
• 誘電測定を用いて、特にCl化合物のT*=120 K近辺における構造的および電子的相転移を調査した。
• スピン波の表現およびラマンテンソルの対称性解析を適用し、線形横磁励振子による寄与を除外した。
• Fano型の線形形状フィッティングを用いて、異常ラマンモードの特徴を定量化し、離散状態との強い結合を示した。
• 異常モードが縦磁励振子に起因するという解釈を支持するために、先行する遠赤外分光スペクトルと比較した。
• 誘電およびラマンデータを用いて構造的相転移の分析を行い、空間群対称性の変化を推定した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Cu3Bi(SeO3)2O2X化合物において、ネール温度未満に顕著な強度を示すFano型ラマンモードが出現する原因は何か？
• RQ2 磁気的基底状態が類似しているにもかかわらず、なぜ異常ラマンモードはCu3Bi(SeO3)2O2Clでは観察されるが、Cu3Bi(SeO3)2O2Brでは観察されないのか？
• RQ3 対称性およびテンソル制約を考慮した場合、強度の大きな低温ラマン信号の起源として縦磁励振子を特定できるか？
• RQ4 Cu3Bi(SeO3)2O2Clにおける逆空間対称性の破れが、T*=120 Kで2次相転移を引き起こし、多フェロ磁性を生じるのか？
• RQ5 これらのフラストレーションを受ける系における量子磁気フラクチュエーションが、どのように電気双極子モーメントを担い、フォノンと結合するのか？

主な発見

• 両方のCu3Bi(SeO3)2O2X化合物において、ネール温度未満に、通常のフォノンモードをはるかに上回る巨大な強度を示す新しいラマンモードが出現する。
• 異常モードのFano型線形形状は、離散状態との強い結合を示しており、横スピン波ではなく縦磁励振子に起因するものと整合的である。
• 対称性およびラマンテンソル解析により、線形横磁励振子による寄与は除外され、縦磁励振子の割り当てが支持された。
• Cu3Bi(SeO3)2O2ClはT*=120 Kで2次相転移を経て、空間群PmmnからP21mnへの変化が予想され、逆空間対称性が破れる。
• この対称性の破れにより、磁気的フラクチュエーションが電気双極子モーメントを担い、多フェロ磁性を示す。
• 一方、Cu3Bi(SeO3)2O2Brは、最低温度まで逆空間対称性を保ち、同様の不安定性や多フェロ磁性を示さない。