[論文レビュー] Low carrier concentration crystals of the topological insulator Bi$_2$Te$_2$Se

Shuang Jia, Huiwen Ji+6 more|arXiv (Cornell University)|Dec 7, 2011

Topological Materials and Phenomena被引用数 11

ひとこと要約

本研究では、改良型ブリッジマン法およびブリッジマン・ストックバーガー法を用いて、高抵抗率で低キャリア濃度のBi2Te2Se結晶の成長を実証した。4 Kにおける抵抗率は1 Ω·cmを超え、キャリア濃度は約5×10¹⁶ cm⁻³に達した。主な貢献は、制御されたSe/Te比と成長法の選択による欠际工学が、体積電導の抑制とトポロジカル表面状態輸送の観測可能性を高める上で極めて重要であることを特定したことである。

ABSTRACT

We report the characterization of Bi$_2$Te$_2$Se crystals obtained by the modified Bridgman and Bridgman-Stockbarger crystal growth techniques. X-ray diffraction study confirms an ordered Se-Te distribution in the inner and outer chalcogen layers, respectively, with a small amount of mixing. The crystals displaying high resistivity ($> 1 \mathrm{Ωcm}$) and low carrier concentration ($\sim 5 imes 10^{16}$/cm$^3$) at 4 K were found in the central region of the long Bridgman-Stockbarger crystal, which we attribute to very small differences in defect density along the length of the crystal rod. Analysis of the temperature dependent resistivities and Hall coefficients reveals the possible underlying origins of the donors and acceptors in this phase.

研究の動機と目的

• トポロジカル表面状態輸送を調べるのに適した高品質で低キャリア濃度のBi2Te2Se単結晶の成長を目的とする。
• (Bi,Sb)2(Te,Se)3材料における高い体積キャリア濃度の課題に対処し、輸送測定において表面状態の寄与が支配的にならないようにすることを目的とする。
• キャリア濃度の変動を引き起こす欠际の起源を特定し、半導体的挙動を達成するための結晶成長を最適化することを目的とする。
• 体積電導を最小限に抑えることで、量子振動および表面輸送の実験的観測を可能にすることを目的とする。

提案手法

• 組成勾配を結晶ボウルに沿って実現するため、改良型ブリッジマン法およびブリッジマン・ストックバーガー法を用いた結晶成長技術を採用した。
• X線回折を用いて、内側の chalcogen 層にSeが配置され、外側の層にTeが配置された秩序のあるSe-Te分布を確認した。
• 温度依存の抵抗率およびホール係数測定を実施し、キャリア型、濃度、移動度を決定した。
• キャリア補償を説明するための複雑な欠际平衡モデル（式3）を提案した。このモデルにはBiアンチサイト欠际、Se空孔、Teの取り込みが含まれる。
• 欠际密度とキャリア濃度を調整するために、初期のSe濃度を系統的に変化させた。
• 組成が均一で欠际密度が低い中央部から結晶を選別し、高抵抗率を達成した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 どのようにしてBi2Te2Se結晶において低キャリア濃度と高抵抗率を実現し、トポロジカル表面状態輸送の観測を可能にするか？
• RQ2 Bi2Te2Seにおける支配的であると予想される欠际種別とその電子的寄与は何か？ また、それらはキャリア濃度にどのように影響するか？
• RQ3 改良型ブリッジマン法とブリッジマン・ストックバーガー法の結晶成長法の選択が、組成非均一性および電子的性質にどのように影響するか？
• RQ4 Se不足とTeの取り込みが、欠际平衡およびキャリア型に与える役割は何か？
• RQ5 一部の試料では冷却に伴いp型からn型に挙動が変化するが、これはフェルミ準位および欠际バンド構造にどのような意味を持つのか？

主な発見

• ブリッジマン・ストックバーガー法の中央部から、4 Kにおける抵抗率が1 Ω·cmを超える高抵抗性のBi2Te2Se結晶が、キャリア濃度が約5×10¹⁶ cm⁻³に達するまでに成功した。
• X線回折により、Seが内側の chalcogen 層に、Teが外側の層に配置された完全に秩序のある構造が確認された。
• 300 Kから10 Kに冷却する過程で、p型からn型への挙動転移が観測された。これは低温でフェルミ準位が伝導帯にシフトしたことを示している。
• ホール係数測定から、高温（例：200 K）でのR_H最大値が大きい試料は、10 Kにおけるn型キャリア濃度も大きく、フェルミ準位が伝導帯端に近いことを示唆した。
• 低温でのn型キャリアは、主に伝導帯とハイブリダイズされたドナー不純物帯に起因すると考えられ、これは帯電したSe空孔に起因する可能性が高い。
• 制御された初期Se濃度と成長法の選択による欠际工学が極めて重要である：Se含有量を減らすとTeの取り込みとBiアンチサイト欠际によりp型ドーピングが生じるが、過剰なSeはn型補償を引き起こす。