[論文レビュー] Luminescence properties of point defects in silica

M. Cannas|arXiv (Cornell University)|Mar 13, 2002

Glass properties and applications参考文献 27被引用数 6

ひとこと要約

本研究は、天然ケイ酸ガラス中の点欠陥の癎光特性を調査し、4.2 eV（α_E）および3.1 eV（β）の2つの発光帯に注目する。これらは5.1 eVの吸収帯（B_{2β}）に関連している。温度依存測定およびキネティクス的衰えの分析を通じて、単重状態と三重状態の間の放射的緩和とフォノン補助intersystem crossingの競合が明らかになり、不規則なガラス状マトリックスが欠陥の光学的挙動をどのように調節するかが解明された。

ABSTRACT

The optical properties of point defects in as-grown natural silica are reviewed. Two emissions peaked at 4.2 eV ($α_E$ band) and at 3.1 eV ($β$ band), related to an absorption band at 5.1 eV ($B_{2β}$), have been experimentally investigated on the basis of their temperature dependence and their kinetic decay. Our results allow to characterize the excitation pathway of these luminescence bands and to make clear the competition between the radiative relaxation rates and the phonon assisted intersystem crossing process linking the singlet and the triplet excited states from which $α_E$ and $β$, respectively, originate. Finally, we discuss the role played by the disordered vitreous matrix in influencing the optical features of defects.

研究の動機と目的

• 成長直後の天然ケイ酸ガラス中の点欠陥の光学的挙動を特徴づけること。
• α_E（4.2 eV）およびβ（3.1 eV）の発光帯に至る励起経路を理解すること。
• 単重状態から三重状態への放射的緩和とフォノン補助intersystem crossingの競合を調査すること。
• 不規則なガラス状ケイ酸ガラスマトリックスが欠陥の光学的特性に与える影響を評価すること。
• 温度および衰えのキネティクスが緩和メカニズムを区別するのにおける役割を特定すること。

提案手法

• 熱的クエンチング挙動を分析するために、温度依存発光測定を実施した。
• 発光帯のキネティクス的衰え分析を実施し、放射的および非放射的緩和率を抽出した。
• 観察された発光発光と5.1 eVの吸収帯（B_{2β}）を関連付けた。
• 測定された衰えダイナミクスを用いて、放射的緩和とフォノン補助intersystem crossingの競合をモデル化した。
• アモルファスケイ酸ガラスマトリックスがエネルギー準位の分裂および遷移確率に与える影響を分析した。
• 光学分光法を用いて、欠陥構造におけるα_Eおよびβ発光帯の起源を同定した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 天然ケイ酸ガラスにおけるα_E（4.2 eV）およびβ（3.1 eV）発光帯を引き起こす励起経路は何か？
• RQ2 欠陥系において、放射的緩和率とフォノン補助intersystem crossing率の比較は？
• RQ3 不規則なガラス状マトリックスは、点欠陥の光学的応答をどのように変化させるか？
• RQ4 温度はα_Eおよびβ帯の発光強度および衰えキネティクスにどのように影響するか？
• RQ5 5.1 eVの吸収帯（B_{2β}）と観察された発光発光との関係は何か？

主な発見

• 4.2 eVのα_E帯は単重励起状態に起因し、3.1 eVのβ帯は三重励起状態に起因する。
• 放射的緩和とフォノン補助intersystem crossingの競合が、α_Eおよびβ発光帯の相対的強度を決定づける。
• 温度依存測定により、非放射的過程の活性化エネルギーが異なることが示され、異なるクエンチング挙動が確認された。
• キネティクス的衰え分析により、多重指数関数的衰えのプロファイルが得られ、励起状態の複数の緩和経路が示唆された。
• 不規則なガラス状マトリックスは、欠陥のエネルギー準位構造および遷移確率に顕著な影響を与える。
• 5.1 eVの吸収帯（B_{2β}）は、両方の発光帯の主な励起源であると特定された。