[論文レビュー] M(H) dependence and size distribution of SPIONs measured by atomic magnetometry

Simone Colombo, Victor Lebedev+3 more|arXiv (Cornell University)|Nov 27, 2015

Characterization and Applications of Magnetic Nanoparticles被引用数 6

ひとこと要約

本研究では、原子磁気計測法がスパイラル磁性酸化鉄ナノ粒子（SPIONs）の磁気励起関数 M(H) を正確に、準静的測定可能であることを示している。これにより、鉄質量含有率および粒子径分布を高精度に特定可能となる。従来の誘導コイルに代えて光学励起磁気計測器（OPM）を用いることで、ピコテスラレベルの感度を達成し、鉄質量の検出限界が1マイクログラム未満のSPION懸濁液の定量的分析が可能となった。

ABSTRACT

We demonstrate that the quasistatic recording of the magnetic excitation function M(H) of superparamagnetic iron oxide nanoparticle (SPION) suspensions by an atomic magnetometer allows a precise determination of the sample's iron mass content mFe and the particle size distribution.

研究の動機と目的

• SPION懸濁液の鉄質量含有率および粒子径分布を高感度で定量する手法の開発を目的とする。
• 従来の誘導コイルに基づく検出法の限界を克服し、原子磁気計測法を用いて準静的M(H)測定を実現することを目的とする。
• 標的薬物送達やMPIなどの医療用途に適した、高精度で低線量のSPION特性評価を可能とすることを目的とする。
• 適合パラメータを製造元および文献値と比較することで、手法の正確性を検証することを目的とする。
• クラスタ形成に起因する二峰性粒子径分布の検出を通じて、SPIONの老化効果をモニタリングすることを目的とする。

提案手法

• 時間変化する磁化からのピコテスラレベルの磁気誘導信号を検出する目的で、Mx磁気計測器として機能する光学励起磁気計測器（OPM）を用いた。
• ストレージフィールドを10^6倍低減するため、二重層で逆向きに巻かれたソレノイドを用いて、高調波励起磁場（Hdrive(t)）を生成した。
• 周波数シフト（δfNP）を測定する目的で、位相ロックループを備えたデジタルリッジアンプを用い、SPIONからの磁気誘導δBNPに比例する信号を取得した。
• 理論的モデルとして、スパイラル磁性Néel緩和およびLangevin関数に基づくものに測定されたM(H)曲線を適合させ、粒子径分布パラメータを抽出した。
• 飽和磁化（MS）を文献値（Resovist：340 kA/m、EMG-707：418 kA/m）に固定し、質量分率分布に対して単峰性および二峰性の両方の適合を実施した。
• 既知の鉄質量含有率（Resovist：4.2 mg、EMG-707：10.2 mg）を有する試料を用いてシステムをキャリブレーションし、感度および正確性を評価した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 原子磁気計測法は、SPION懸濁液の準静的M(H)応答を測定するための誘導コイルの代替として実用的であるか？
• RQ2 原子磁気計測法は、高精度で鉄質量含有率および粒子径分布をどの程度解像可能か？
• RQ3 単峰性モデルと二峰性モデルの選択が、適合品質およびパラメータ抽出に与える影響はいかほどか？
• RQ4 OPMベースのシステムは、低鉄含有量のSPION試料に対してどの程度の検出感度を有するか？
• RQ5 本手法は、老化に起因するクラスタ形成に起因する粒子径分布の変化を検出可能か？

主な発見

• OPMベースのシステムは、低濃度試料から推定される鉄質量含有率の検出感度が m_tot_Fe ≲ 7 µg に達した。
• 二峰性粒子径分布の適合が、最も優れた性能指標（FOM = 0.43（Resovist）、0.98（EMG-707））を示し、単峰性適合と比較して実験的M(H)曲線との一致度が優れていた。
• Resovistについて、抽出されたパラメータ（MS = 340 kA/m、ピークが4.3/2.4 nm）は文献値およびEberbeckら[15]の以前の研究と一致した。
• EMG-707について、二峰性適合による小さな粒子径ピーク（5.3/2.1 nm）は、参考文献[16]で報告されたヒストグラムと一致した。
• 老化したSPION試料において、二峰性粒子径分布の検出に成功し、時間経過に伴うクラスタ形成を示した。
• 適合から得られた鉄質量含有率は、製造元仕様値（m_tot_Fe 対 m_spec_Fe 図において勾配 = 1）と良好に一致し、キャリブレーションの正確性を確認した。