[論文レビュー] MACE-POLAR-1: A Polarisable Electrostatic Foundation Model for Molecular Chemistry

Ilyes Batatia, William J. Baldwin+11 more|arXiv (Cornell University)|Feb 23, 2026

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ひとこと要約

MACE-POLAR-1 を導入。長距離誘導と Fukui-function に基づく電荷/スピン平衡化を組み込み、可変電荷/スピン状態と非局所相互作用を正確にモデル化する極性分極電静的基盤モデル。

ABSTRACT

Accurate modelling of electrostatic interactions and charge transfer is fundamental to computational chemistry, yet most machine learning interatomic potentials (MLIPs) rely on local atomic descriptors that cannot capture long-range electrostatic effects. We present a new electrostatic foundation model for molecular chemistry that extends the MACE architecture with explicit treatment of long-range interactions and electrostatic induction. Our approach combines local many-body geometric features with a non-self-consistent field formalism that updates learnable charge and spin densities through polarisable iterations to model induction, followed by global charge equilibration via learnable Fukui functions to control total charge and total spin. This design enables an accurate and physical description of systems with varying charge and spin states while maintaining computational efficiency. Trained on the OMol25 dataset of 100 million hybrid DFT calculations, our models achieve chemical accuracy across diverse benchmarks, with accuracy competitive with hybrid DFT on thermochemistry, reaction barriers, conformational energies, and transition metal complexes. Notably, we demonstrate that the inclusion of long-range electrostatics leads to a large improvement in the description of non-covalent interactions and supramolecular complexes over non-electrostatic models, including sub-kcal/mol prediction of molecular crystal formation energy in the X23-DMC dataset and a fourfold improvement over short-ranged models on protein-ligand interactions. The model's ability to handle variable charge and spin states, respond to external fields, provide interpretable spin-resolved charge densities, and maintain accuracy from small molecules to protein-ligand complexes positions it as a versatile tool for computational molecular chemistry and drug discovery.

研究の動機と目的

• 長距離静電相互作用と誘導を分子系で正確に捉える物理情報を組み込んだ基盤モデルを開発する。
• スケーラブルな MLIP フレームワーク内で可変電荷とスピン状態および外場への応答を可能にする。
• 高い精度を保ちつつ計算効率と学習実用性を維持し、様々な化学領域に適用できる。

提案手法

• MACE アーキテクチャを、長距離誘導の非自己無撞着場形態で拡張する。
• 長距離相互作用の粗視化プロキシとして学習可能なスピン-電荷密度を導入する。
• グローバル畳み込みと局所更新を通じてスピン-電荷多極を反復的に精製し、学習可能な Fukui 関数を用いて総電荷とスピンを平衡化する。
• スピン-電荷密度から電位を原子中心ガウス基底へ投影して非局所的な静電特徴を取得する。
• 局所幾何とスピン-電荷/静電特徴から学習される非局所的エネルギー項を含める。
• 分析的に扱いやすいガウス基底変換を用いて広がりを付与した多極から静電エネルギーを計算する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 MLベース interatomic potentials に長距離静電相互作用と誘導を組み込みつつ効率を維持するにはどうすればよいか。
• RQ2 学習可能なスピン分解電荷密度と Fukui 関数ベースの平衡化は可変電荷・スピン状態の正確な取り扱いを提供できるか。
• RQ3 分子結晶やタンパク質-リガンド結合のような難易度の高いベンチマークで長距離相互作用を明示的に含めるとどのような影響が現れるか。
• RQ4 荷電種、遷移金属、溶液中の酸化還元化学に対するモデルの性能はどうなるか。

主な発見

• Explicit long-range electrostatics significantly improve descriptions of charged systems and non-covalent complexes.
• The model achieves state-of-the-art accuracy on challenging benchmarks such as molecular crystal lattice energies and protein–ligand binding.
• Inclusion of long-range interactions yields large improvements over non-electrostatic models for supramolecular complexes and protein–ligand interactions.
• The model can handle variable charge and spin states and respond to external fields with interpretable spin-resolved charge densities.
• Performance spans small molecules to protein–ligand complexes, enabling applications in drug discovery and bio-simulations.