[論文レビュー] Machine Guided Discovery of Novel Carbon Capture Solvents

James L. McDonagh, Benjamin H. Wunsch+6 more|arXiv (Cornell University)|Mar 24, 2023

Machine Learning in Materials Science被引用数 4

ひとこと要約

本論文は、高スループット実験アッセイと分子フィンガープrintモデルを組み合わせることで、新しい炭素回収用溶媒のエンドツーエンドの機械学習駆動型発見プロトコルを提示している。この手法は、複数のパrameterについて外部テストセットで60%の精度を達成し、これまで未検証であったアミンの高精度な実験的検証を可能にした。また、新規のオープンソースツールと今後の研究のためのキュレート済みデータセットも提供した。

ABSTRACT

The increasing importance of carbon capture technologies for deployment in remediating CO2 emissions, and thus the necessity to improve capture materials to allow scalability and efficiency, faces the challenge of materials development, which can require substantial costs and time. Machine learning offers a promising method for reducing the time and resource burdens of materials development through efficient correlation of structure-property relationships to allow down-selection and focusing on promising candidates. Towards demonstrating this, we have developed an end-to-end "discovery cycle" to select new aqueous amines compatible with the commercially viable acid gas scrubbing carbon capture. We combine a simple, rapid laboratory assay for CO2 absorption with a machine learning based molecular fingerprinting model approach. The prediction process shows 60% accuracy against experiment for both material parameters and 80% for a single parameter on an external test set. The discovery cycle determined several promising amines that were verified experimentally, and which had not been applied to carbon capture previously. In the process we have compiled a large, single-source data set for carbon capture amines and produced an open source machine learning tool for the identification of amine molecule candidates (https://github.com/IBM/Carbon-capture-fingerprint-generation).

研究の動機と目的

• 炭素回収用溶媒の伝統的材料開発における高コストと長時間の負担を軽減すること。
• 迅速なスクリーニングを可能にする統合的機械学習および実験プロトコルの開発。
• 大規模に水酸化アミンにおけるCO2吸収容量を測定する信頼性が高く再現性のあるアッセイの構築。
• 機械学習モデルのトレーニングおよびベンチマークのための、大規模で一元化されたアミンの性能データセットの作成。
• 今後の溶媒発見を加速するためのオープンソース機械学習ツール（分子フィンガープrint生成）の公開。

提案手法

• 高スループット実験アッセイにより、130種の水酸化アミン溶液（30% w/w）におけるCO2吸収容量を、4.3 µmの赤外検出法を用いて測定した。
• アッセイは、時間分解能のあるガス濃度信号の積分によりCO2回収容量（α）を定量し、MEAを基準として校正した（α = 0.50 mol CO2/mol アミン）。
• 機械学習モデルは、分子構造に基づいてCO2回収性能を予測するための分子フィンガープrintを用いた。
• モデルは、先行文献から抽出した76種のアミンのキュレート済みデータセットでトレーニングされ、23種のベンチマーク化合物から成る外部テストセットで検証された。
• 実験的スクリーニングと機械学習予測を統合したクローズドループ発見サイクルにより、有望な候補を優先順位付けした。
• オープンソースツール（https://github.com/IBM/Carbon-capture-fingerprint-generation）により、新しいアミンの分子フィンガープrint生成と候補予測が可能になった。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 分子フィンガープrintを用いた機械学習モデルは、水酸化アミンにおけるCO2回収容量を正確に予測できるか？
• RQ2 高スループット実験アッセイは、多様なアミン構造にわたってCO2吸収容量を信頼性高く測定できるか？
• RQ3 実験データと機械学習予測の統合により、炭素回収にこれまで未使用とされた新しい高性能アミンが発見可能か？
• RQ4 特に非伝統的反応性を示すアミンに対して、モデルの一般化性能はどの程度高いか？
• RQ5 従来のスクリーニングと比較して、この発見プロトコルは溶媒開発の時間とコストを削減できるか？

主な発見

• 機械学習モデルは、複数のCO2回収パrameterについて外部テストセットで60%の精度を達成した。
• 単一のパrameterについて、同じ外部テストセットで80%の精度に達した。
• 実験アッセイは、Puxtyらの報告データと中程度の相関（R² = 0.67）を示した。23種のベンチマークアミンについての検証結果。
• プロトコルは、炭素回収にこれまで使用されていなかった複数の新しいアミン（L-レウシンオールおよびtert-ブチルアミノエタノールを含む）を効果的に特定し、実験的に検証した。
• 回収容量のトレンドは期待される反応性と一致した：一次・二次アミンではα ≈ 0.5、三次アミンではα ≈ 1.0。ピペリジン（α = 0.93）や2アミノ-2メチルプロパン-1オール（α = 0.90）といった外れ値も観察された。
• 本研究では、測定済みのCO2吸収性能を有する130種の水酸化アミン溶液の、大規模で一元化されたデータセットを構築した。このデータセットは、オープンソースツールとともに公開済みである。