[論文レビュー] Machine Learning-Aided Discovery of Superionic Solid-State Electrolyte for Li-Ion Batteries

Seungpyo Kang, Minseon Kim+1 more|arXiv (Cornell University)|Feb 14, 2022

Machine Learning in Materials Science被引用数 8

ひとこと要約

本研究は、高スループットスクリーニングとアンサンブル代替モデルを組み合わせた機械学習補助プラットフォームを構築し、20,237種のリチウム含有材料から超イオン性固体電解質（Li-SSE）を同定する。この手法は、平均予測精度が0.843および0.829に達し、予測された高いイオン電導度を示す、文献に報告のない6つの新規で有望なLi-SSE候補を同定した。第一原理計算による検証が行われた。

ABSTRACT

Li-Ion Solid-State Electrolytes (Li-SSEs) are a promising solution that resolves the critical issues of conventional Li-Ion Batteries (LIBs) such as poor ionic conductivity, interfacial instability, and dendrites growth. In this study, a platform consisting of a high-throughput screening and a machine-learning surrogate model for discovering superionic Li-SSEs among 20,237 Li-containing materials is developed. For the training database, the ionic conductivity of Na SuperIonic CONductor (NASICON) and Li SuperIonic CONductor (LISICON) type SSEs are obtained from the previous literature. Then, the chemical descriptor (CD) and additional structural properties are used as machine-readable features. Li-SSE candidates are selected through the screening criteria, and the prediction on the ionic conductivity of those is followed. Then, to reduce uncertainty in the surrogate model, the ensemble method by considering the best-performing two models is employed, whose mean prediction accuracy is 0.843 and 0.829, respectively. Furthermore, first-principles calculations are conducted for confirming the ionic conductivity of the strong candidates. Finally, six potential superionic Li-SSEs that have not previously been investigated are proposed. We believe that the constructed platform can accelerate the search for Li-SSEs with high ionic conductivity at minimum cost.

研究の動機と目的

• 従来のリチウムイオン電池の限界、例えば低いイオン電導度、界面不安定性、リチウムデンドライトの成長を克服すること。
• 高いイオン電導度を示す超イオン性固体電解質（Li-SSE）の発見を加速すること。
• 高スループットスクリーニングと機械学習を統合したスケーラブルでデータ駆動型のプラットフォームを構築し、効率的な材料発見を実現すること。
• 実用応用が見込まれる、新規で文献に報告のないLi-SSE候補を同定すること。

提案手法

• 高スループットスクリーニングパイプラインを用いて、20,237種のリチウム含有材料がLi-SSEとしての可能性を評価された。
• 化学的記述子（CDs）および構造的性質が、モデル入力用の機械可読特徴量として抽出された。
• NASICONおよびLISICON型材料の既存文献に記載されたイオン電導度データを用いて、代替機械学習モデルが学習された。
• 2つの最も性能の良いモデルを組み合わせたアンサンブル手法が採用され、予測の不確実性を低減し、精度を向上させた。
• トップ候補材料のイオン電導度予測を検証するために、第一原理計算が実施された。
• データ駆動型スクリーニングと物理的根拠に基づく検証を統合することで、高有望候補を効率的に優先順位付けした。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 20,237の候補の中から、どのリチウム含有材料が高Li+電導度を示す超イオン性を示すか？
• RQ2 化学的および構造的記述子を用いた機械学習代替モデルは、Li-SSEのイオン電導度をどの程度正確に予測できるか？
• RQ3 単一モデル手法と比較して、アンサンブルモデリングはイオン電導度予測の不確実性を低減できるか？
• RQ4 統合されたスクリーニングおよび予測パイプラインから、どの新規で文献に報告のないLi-SSE候補がトップパフォーマーとして浮上するか？
• RQ5 第一原理計算は、トップ候補の予測された高いイオン電導度を確認できるか？

主な発見

• アンサンブル機械学習モデルは、2つの最も性能の良いモデルの平均予測精度がそれぞれ0.843および0.829に達し、高い予測信頼性を示した。
• 文献に報告のない6つの新規Li-SSE候補が同定された。
• トップ候補の予測されたイオン電導度は、スクリーニングの閾値に基づくと、超イオン性に該当する十分な高さであった。
• 第一原理計算により、最も強力な候補の高いイオン電導度が確認され、モデルの予測が検証された。
• 本研究で開発されたプラットフォームは、すべての候補に対して高価な第一原理計算を実施する必要を最小限に抑え、効率的で低コストな高性能Li-SSEの発見を可能にした。