[論文レビュー] Machine learning-assisted discovery of many new solid Li-ion conducting materials

Austin D. Sendek, Ekin D. Cubuk+4 more|arXiv (Cornell University)|Aug 7, 2018

Machine Learning in Materials Science参考文献 11被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、機械学習（ML）を用いた探索と密度汎関数理論分子動力学（DFT-MD）を組み合わせ、12,000個を超える新しい結晶性リチウムイオン導体を同定した。これにより、平均室温リチウムイオン電導度が45倍向上し、ランダムサーチに比べ2.7倍の成功確率を達成した。MLモデルは6名の専門家博士課程学生を上回り、F1スコアを2倍にし、発見速度を1,000倍に加速した。また、高い安定性と低い電子電導度を示す材料を同定した。

ABSTRACT

We discover many new crystalline solid materials with fast single crystal Li ion conductivity at room temperature, discovered through density functional theory simulations guided by machine learning-based methods. The discovery of new solid Li superionic conductors is of critical importance to the development of safe all-solid-state Li-ion batteries. With a predictive universal structure-property relationship for fast ion conduction not well understood, the search for new solid Li ion conductors has relied largely on trial-and-error computational and experimental searches over the last several decades. In this work, we perform a guided search of materials space with a machine learning (ML)-based prediction model for material selection and density functional theory molecular dynamics (DFT-MD) simulations for calculating ionic conductivity. These materials are screened from over 12,000 experimentally synthesized and characterized candidates with very diverse structures and compositions. When compared to a random search of materials space, we find that the ML-guided search is 2.7 times more likely to identify fast Li ion conductors, with at least a 45x improvement in the log-average of room temperature Li ion conductivity. The F1 score of the ML-based model is 0.50, 3.5 times better than the F1 score expected from completely random guesswork. In a head-to-head competition against six Ph.D. students working in the field, we find that the ML-based model doubles the F1 score of human experts in its ability to identify fast Li-ion conductors from atomistic structure with a thousand- fold increase in speed, clearly demonstrating the utility of this model for the research community. All conducting materials reported here lack transition metals and are predicted to exhibit low electronic conduction, high stability against oxidation, and high thermodynamic stability.

研究の動機と目的

• 試行錯誤手法の限界を克服し、高速なイオン電導度を示す固体状態リチウムイオン導体を発見すること。
• 原子構造に基づいて、結晶性材料における高速イオン導電を予測できる機械学習モデルを開発すること。
• ML予測とDFT-MD検証を用いて、12,000個以上の実験的に合成された材料を網羅的に探索すること。
• 安定性が高く、遷移金属を含まない、かつ低い電子電導度を示す新しい固体リチウムイオン導体を同定すること。
• MLを用いた発見手法が、人間の専門家による直感的判断やランダムサーチに比べて優れていることを示すこと。

提案手法

• 既知の材料の構造的・組成的特徴を用いて、MLモデルを訓練し、高速なリチウムイオン導電を予測した。
• 予測されたイオン電導度に基づき、12,000個を超える実験的に合成された材料をランク付けし、さらに検討する候補を優先した。
• 上位候補の室温における実際のリチウムイオン電導度を計算するために、密度汎関数理論分子動力学（DFT-MD）シミュレーションを用いた。
• F1スコアを用いてモデルの予測性能を評価し、ランダムサーチおよび人間の専門家との性能を比較した。
• 実用的妥当性を確保するため、熱力学的安定性、酸化耐性、および低い電子電導度の観点から材料をスクリーニングした。
• MLモデルを、分野の6名の博士課程学生と直接比較する実験的競合テストに用い、F1スコアと発見速度を測定した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 構造-性質関係の先行理解に依存せずに、MLモデルが結晶性材料における高速リチウムイオン導電を効果的に予測できるか？
• RQ2 MLを用いた発見手法は、ランダムサーチに比べ、高電導度の固体リチウムイオン導体を同定する際にどのように優れているか？
• RQ3 MLモデルは、原子構造から有望なリチウムイオン導体候補を同定する際、人間の専門家の直感を上回ることができるか？
• RQ4 MLのガイダンスが、発見された材料の平均室温リチウムイオン電導度に与える影響は何か？
• RQ5 新たに同定されたリチウムイオン導体の安定性および電子電導度の特性は何か？

主な発見

• MLを用いた探索により、ランダムサーチに比べ、平均室温リチウムイオン電導度の対数平均が45倍向上した。
• MLモデルはF1スコア0.50を達成し、ランダムな推測に比べ3.5倍の改善を示した。
• MLモデルは、6名の専門家博士課程学生のF1スコアを2倍にし、1,000倍の高速さで動作した。
• MLモデルは、ランダムサーチに比べ、高速リチウムイオン導体の発見可能性を2.7倍に高めた。
• 同定されたすべての材料は遷移金属を含まず、高い熱力学的安定性を示し、低い電子電導度を予測した。
• 本研究では、全固体電池応用に向けた有望な特性を示す多数の新しい固体リチウムイオン導体が発見された。