[論文レビュー] Machine learning based approach for solving atomic structures of nanomaterials combining pair distribution functions with density functional theory

Magnus Kløve, Sanna Sommer+3 more|arXiv (Cornell University)|Sep 3, 2022

X-ray Diffraction in Crystallography被引用数 6

ひとこと要約

本論文は、X線または中性子回折データからナノ材料の原子構造を特定するため、密度汎関数理論（DFT）と対分布関数（PDF）解析を統合した機械学習駆動の手法を提示する。計算されたPDFと測定されたPDFを比較するべく、最適化プロセス中にリアルタイムでモデルを訓練することで、構造的ランドスケープ全体にわたるグローバル最適化が可能となり、事前の構造的仮定が不要な状態で、安定構造および準安定構造を効果的に同定できる。

ABSTRACT

Determination of crystal structures of nanocrystalline or amorphous compounds is a great challenge in solid states chemistry and physics. Pair distribution function (PDF) analysis of X-Ray or neutron total scattering data has proven to be a key element in tackling this challenge. However, in most cases a reliable structural motif is needed as starting configuration for structure refinements. Here, we present an algorithm that is able to determine the crystal structure of an unknown compound by means of an on-the-fly trained machine learning model that combines density functional theory (DFT) calculations with comparison of calculated and measured PDFs for global optimization in an artificial landscape. Due to the nature of this landscape, even metastable configurations can be determined.

研究の動機と目的

• 長距離秩序が欠如するナノ結晶性またはアモルファス材料において、従来の手法が長距離秩序の欠如により失敗する課題を克服すること。
• PDF精緻化において信頼できる初期構造配置を必要としないようにすることで、構造決定における主要なボトルネックを解消すること。
• 複雑なエネルギーランドスケープを探索し、安定および準安定構造モチーフを同定できるグローバル最適化戦略を開発すること。
• 機械学習をDFTおよびPDF解析と統合し、複雑なナノ材料の構造解明プロセスを高速化・自動化すること。

提案手法

• 最適化プロセス中にリアルタイムで訓練される機械学習モデルを用いて、構造探索をガイドする。
• 候補となる原子配置の電子構造およびエネルギーを計算するために、密度汎関数理論（DFT）計算を組み合わせる。
• 計算されたPDFと実験的に測定されたPDFとの間の類似度を測る指標を用いて、両者を比較する。
• PDF適合度とDFTエネルギーに基づいて、反復的に構造を精緻化することで、構造的ランドスケープをナビゲートするグローバル最適化フレームワークを構築する。
• PDF適合度とDFTエネルギーの両方を目的関数として用いる人工的ランドスケープを設計し、探索をガイドする。
• PDF適合度とエネルギー的安定性のバランスを取ることで、局所的最小値に陥るのを避け、準安定相および安定相を同定できるように設計されている。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 リアルタイムで訓練される機械学習モデルは、ナノ材料の原子構造同定の精度と効率を向上させることができるか？
• RQ2 DFTとPDF解析の統合により、初期構造的仮定がなくても構造解明がどの程度可能になるか？
• RQ3 固定された初期モデルを用いた従来の精緻化では到達できない準安定相を、この手法は信頼性を持って同定できるか？
• RQ4 DFTとPDF比較の併用は、複雑な構造的ランドスケープにおけるグローバル最適化のロバスト性をどのように向上させるか？

主な発見

• 本手法は、結晶構造に関する事前の知識がなくても、ナノ材料の原子構造を効果的に同定できる。
• アルゴリズムは、複雑なエネルギーおよびPDFランドスケープをナビゲートすることで、熱力学的に安定な構造および準安定構造を同定する。
• 機械学習モデルのオンザフライ訓練により、構造探索空間の効率的かつ包括的な探索が可能になる。
• DFTとPDF比較の統合は、単独でPDFフィッティングに依存する手法と比較して、構造解法の信頼性を顕著に向上させる。
• 本手法は、高い構造的不規則性や複雑な局所環境を有する材料に対しても、構造解法のロバスト性を示す。
• 本フレームワークは、従来の精緻化手順で一般的に見られる局所的最小値の罠を避ける、自動的かつグローバルな最適化を実現する。