[論文レビュー] Machine Learning Models for the Lattice Thermal Conductivity Prediction of Inorganic Materials

Lihua Chen, Tran Doan Huan+3 more|arXiv (Cornell University)|Jun 14, 2019

Advanced Thermoelectric Materials and Devices参考文献 48被引用数 5

ひとこと要約

本研究では、100種の無機化合物から得られた実験的測定値を用いて、ガウス過程回帰（GPR）機械学習モデルを構築し、格子熱伝導率（$κ_{\rm L}$）を予測した。Matminerを用いた化学的・構造的特徴量の抽出と再帰的特徴量削除を活用することで、高い精度と一般化性能を達成し、不確実性推定値によりアクティブラーニングや外挿検出が可能となった。

ABSTRACT

The lattice thermal conductivity ($κ_{ m L} $) is a critical property of thermoelectrics, thermal barrier coating materials and semiconductors. While accurate empirical measurements of $κ_{ m L} $ are extremely challenging, it is usually approximated through computational approaches, such as semi-empirical models, Green-Kubo formalism coupled with molecular dynamics simulations, and first-principles based methods. However, these theoretical methods are not only limited in terms of their accuracy, but sometimes become computationally intractable owing to their cost. Thus, in this work, we build a machine learning (ML)-based model to accurately and instantly predict $κ_{ m L}$ of inorganic materials, using a benchmark data set of experimentally measured $κ_{ m L} $ of about 100 inorganic solids. We use advanced and universal feature engineering techniques along with the Gaussian process regression algorithm, and compare the performance of our ML model with past theoretical works. The trained ML model is not only helpful for rational design and screening of novel materials, but we also identify key features governing the thermal transport behavior in non-metals.

研究の動機と目的

• 無機物における格子熱伝導率（$\\kappa_{\\rm L}$）を予測する高速で正確かつ一般化可能な機械学習モデルの開発を目的とする。
• 計算コストが高く、入力パrameterの不確実性に敏感な従来の物理ベースの手法（例：グリーン＝クーブ法、BTE）の限界を克服することを目的とする。
• 第一原理または準経験的$κ_{\rm L}$データに依存する既存の機械学習モデルのギャップを埋めるために、直接的に実験的$κ_{\rm L}$値に訓練する。
• 解釈可能な特徴量選択とモデル解析を通じて、$κ_{\rm L}$を支配する主要な材料特徴を同定することを目的とする。
• 不確実性の定量的評価を伴う即時の信頼性の高い$κ_{\rm L}$予測を提供することで、熱電材料、熱障壁材料、半導体の合理的な材料スクリーニングと設計を可能にすることを目的とする。

提案手法

• 100種の無機物について、3桁のスケールにわたる実験的測定$κ_{\rm L}$値を含むベンチマークデータセットを整備した。
• Matminerパッケージを用いて、元素的性質、構造的性質、結合性質を符号化する63個の数値的特徴量を生成した。
• 再帰的特徴量削除（RFE）を適用し、予測性能を維持しつつ次元削減を実現した。
• 特徴量の削減後セットを用いて、5分割交差検証を実施したガウス過程回帰（GPR）モデルを訓練し、$κ_{\rm L}$を予測した。
• GPRの不確実性推定値を活用し、モデルの信頼性を評価し、特にトレーニング分布外の空間群を有する材料における外挿を検出した。
• 多様な空間群番号を有する5つの未知の材料を用いてモデルを検証し、予測された$\\\log(\kappa_{\rm L})$値と実験値を比較した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 実験的$κ_{\rm L}$データに訓練された機械学習モデルは、準経験的および第一原理手法の精度を上回るか、同等に達することができるか？
• RQ2 化学的、構造的、または電子的特徴のうち、無機固体における$κ_{\rm L}$を最もよく予測するのはどれか？
• RQ3 本モデルは、トレーニング分布外の材料、特に異なる結晶構造を有する材料に対し、どの程度一般化できるか？
• RQ4 GPRモデルが出力する不確実性は、新規材料がモデルの適用分野内にあるか外にあるかを信頼性を持って示せるか？
• RQ5 空間群番号を特徴量に含めることでモデル性能にどのような影響があり、これによりデータ分布の制限について何が明らかになるか？

主な発見

• GPR-RFEモデルは、5分割交差検証において平均絶対分数的偏差（AFD）が$1.36 \pm 0.03$を達成し、準経験的スラックモデルおよびデュイ＝コールウェイモデル（それぞれAFD 1.38および1.46）を上回る性能を示した。
• 5つの未知の材料の$\\\log(\kappa_{\rm L})$を予測した結果、テスト時の平均二乗誤差（RMSE）は0.12であった。これは、優れた一般化能力を示している。
• 空間群番号を特徴量から除外した場合、テスト時のRMSEは0.39に上昇した。これは、空間群が現在のデータ制限下で構造的タイプを区別する上で極めて重要な特徴であることを示している。
• GPRの不確実性は、空間群225および216とは大きく異なる構造を有するCa$_5$Al$_2$Sb$_6$（空間群55）を外挿的ケースとして正しく特定した。
• モデルは、空間群番号、平均原子質量、体積モodulusが、空間群が物理的意味を持たない構造的分類を越えて$κ_{\rm L}$を決定づける上で最も影響力のある特徴量であると同定した。
• 欠陥のない岩塩構造や亜鉛鉛鉛構造を有する材料に対してモデルは最も正確であったが、欠陥、同素体、金属間化合物を有する材料については限界を示しており、将来的なデータ拡充が必要であると判明した。