[論文レビュー] Magnetic-field-dependent photodynamics of single NV defects in diamond: Application to qualitative all-optical magnetic imaging

Jean‐Philippe Tetienne, Loïc Rondin+5 more|arXiv (Cornell University)|Jun 6, 2012

Diamond and Carbon-based Materials Research参考文献 30被引用数 14

ひとこと要約

本稿は、ダイヤモンド中の単一の窒素空位（NV）欠陥を用いて、10 mTを超える高オフアックス磁界をナノスケールでマッピングする定性的な全光学的磁気イメージング技術を示している。磁界依存性の光励起発光（PL）強度および励起状態寿命の減衰を活用することで、スキャンNV顕微鏡を用いたPLおよび蛍光寿命イメージング（FLIM）により、強磁界における電子スピン共鳴（ESR）の制限を回避した磁界マッピングが可能となる。

ABSTRACT

Magnetometry and magnetic imaging with nitrogen-vacancy (NV) defects in diamond rely on the optical detection of electron spin resonance (ESR). However, this technique is inherently limited to magnetic fields that are weak enough to avoid electron spin mixing. Here we focus on the high off-axis magnetic field regime for which spin mixing alters the NV defect spin dynamics. We first study in a quantitative manner the dependence of the NV defect optical properties on the magnetic field vector B. Magnetic-field-dependent time-resolved photoluminescence (PL) measurements are compared to a seven-level model of the NV defect that accounts for field-induced spin mixing. The model reproduces the decreases in (i) ESR contrast, (ii) PL intensity and (iii) excited level lifetime with an increasing off-axis magnetic field. We next demonstrate that those effects can be used to perform all-optical magnetic imaging in the high off-axis magnetic field regime. Using a scanning NV defect microscope, we map the stray field of a magnetic hard disk through both PL and fluorescence lifetime imaging. This all-optical method for high magnetic field imaging at the nanoscale might be of interest in the field of nanomagnetism, where samples producing fields in excess of several tens of milliteslas are typical.

研究の動機と目的

• 強いオフアックス磁界下における単一NV欠陥の磁界依存性光動態を理解すること。
• 高横磁界によるスピン混合が生じるため、従来のESRベース磁気測定法が機能しなくなる問題を解決すること。
• ナノ磁性分野で一般的な高磁界領域における磁気場イメージングのための全光学的代替手法を開発すること。
• PL強度および蛍光寿命が横磁界成分|B⊥|の定量的プロキシとして機能することを実証すること。
• 磁気プロbesの干渉を受けることなく、スキャンNV欠陥顕微鏡を用いたナノスケール磁気イメージングを可能にすること。

提案手法

• ESRコントラスト、PL強度、励起状態寿命を測定するため、変化する磁界下で単一NV欠陥の時間分解光励起発光（PL）測定を実施した。
• 磁界誘起スピン混合を考慮するため、七準位スピンハミルトニアンモデルを構築した。ゼーマン分裂および非対角項（H_gs^⊥）を含む。
• 基底状態（3A2）および励起状態（3E）のスピン準位を含み、有効g因子およびゼロ磁場分裂（D_gs = 2.87 GHz、D_es = 1.42 GHz）を設定した。
• 実験データをモデルにフィットさせ、光物性パラメータを抽出し、磁界ベクトル関数としての光学応答をシミュレートした。
• 連続波およびパルス励起を用いたスキャンNV顕微鏡を用い、磁気的ハードディスクの漏れ磁界をPLおよびFLIMでマッピングした。
• 蛍光寿命イメージング（FLIM）は、時間分解PLトレースの単一指数関数的フィットを用い、寿命コントラストマッピングを実現した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 横磁界成分|B⊥|は、単一NV欠陥のESRコントラスト、PL強度、および励起状態寿命にどのように影響を与えるか？
• RQ2 スピン混合を含む七準位スピン系を用いて、PLおよび寿命の磁界誘起減衰を定量的にモデル化できるか？
• RQ3 ESRが機能しなくなる高磁界領域において、PL強度および蛍光寿命が|B⊥|のプロキシとしてどれほど有効に機能するか？
• RQ4 スキャンNV顕微鏡を用いた全光学的磁気イメージングが、高オフアックス磁界領域で達成可能か？
• RQ5 NV欠陥を用いたFLIMは、磁気学的センシングを超えて、ナノスケール電磁環境センシングにどのような意味を持つのか？

主な発見

• 七準位モデルは、オフアックス磁界が増加するに従いESRコントラスト、PL強度、励起状態寿命が低下する現象を正確に再現した。
• |B⊥| > 10 mTの領域では、PL強度が最大30%低下し、磁界誘起スピン混合および光学的スピン偏極の減少と整合的であった。
• 高横磁界下では、有効励起状態寿命が17%短縮（18.2 ± 0.3 ns から 15.1 ± 0.2 ns）され、時間分解PLにより直接測定可能であった。
• FLIMおよびPLマップは強く相関しており、低PL強度領域は低蛍光寿命および高|B⊥|に対応しており、磁界依存性が確認された。
• 本手法により、10 mTを超える磁界をナノスケールで定性的に全光学的イメージング可能であり、磁気プローブの干渉なしに実現された。
• 本技術は、NV欠陥の光安定性および原子スケール分解能を活かして、ナノフォトニクス分野における局所状態密度（LDOS）マッピングの新たな道を開いた。