[論文レビュー] Magnetic field mixing and splitting of bright and dark excitons in monolayer MoSe2

Zhengguang Lu, Daniel Rhodes+10 more|arXiv (Cornell University)|May 24, 2019

2D Materials and Applications参考文献 25被引用数 9

ひとこと要約

本研究では、モノレイヤーMoSe2における明性励起子と暗性励起子の混合を誘発するために強力な面内磁場を用い、長年の理論的懸念を解消し、きわめて困難な暗性励起子の直接的分光的検出に成功した。著者らは、基底状態が明性であり、第一励起状態の暗性励起子と1.5 meVのエネルギー差を示すことを確認した。これは長年の理論的不一致を解消し、2次元遷移金属ジ chalcogenidesにおける正確な電子構造モデル化に不可欠なデータを提供する。

ABSTRACT

Monolayers of semiconducting transition metal dichalcogenides (TMDCs) with unique spin-valley contrasting properties and remarkably strong excitonic effects continue to be a subject of intense research interests. These model 2D semiconductors feature two fundamental intravalley excitons species - optically accessible ' bright' excitons with anti-parallel spins and optically inactive 'dark' excitons with parallel spins. For applications exploiting radiative recombination of bright excitons or long lifetime dark excitons, it is essential to understand the radiative character of the exciton ground state and establish the energy separation between the lowest energy bright and dark excitons. Here, we report a direct spectroscopic measure of dark excitons in monolayer MoSe$_2$ encapsulated in hexagonal boron nitride. By applying strong in-plane magnetic field, we induce mixing and splitting of bright and dark exciton branches, which enables an accurate spectroscopic determination of their energies. We confirm the bright character of the exciton ground state separated by a 1.5~meV gap from the higher energy dark exciton state, much smaller compared to the previous theoretical expectations. These findings provide critical information for further improvement of the accurate theoretical description of TMDCs electronic structure.

研究の動機と目的

• 理論的予測はされているが、依然として観測が困難なモノレイヤーMoSe2における暗性励起子のエネルギー構造と放射的性質を実験的に探査すること。
• 特に理論的予測が相反する中で、MoベースのTMDCにおける最低エネルギー励起子が明性か暗性かという長年の曖昧さを解消すること。
• 強力な面内磁場を用いて、明性基底状態と第一励起暗性励起子とのエネルギー差を高精度に測定すること。
• ゲート電圧依存測定を実施し、励起子の明性化を引き起こす可能性のある代替機構（例：Rashbaスピン軌道結合）を除外すること。
• 2次元遷移金属ジカルコゲナイドにおけるスピン・バルク結合励起子状態の理論的記述を改善するための正確な実験的ベンチマークを提供すること。

提案手法

• 高品質なモノレイヤーMoSe2を六方晶窒化ホウ素（h-BN）でキャップし、不純物の影響を低減し、励起子の線幅を約1 meV FWHMまで狭くした。
• 強い面内磁場（最大31 T）を印加して、スピン軌道結合効果を誘発し、明性励起子と暗性励起子の状態を混合させ、分光的検出が可能なように暗性励起子を効果的に明性化した。
• 励起子状態のエネルギー準位と相対的強度を磁場およびゲート電圧の関数として、発光分光（PL）および反射率対比分光（RC）を用いて測定した。
• 理論的モデルでは、励起子強度の温度依存性を考慮し、Boltzmann因子を用いたフィッティングを実施した。式 $ I_D \propto I_B B_\parallel^2 e^{-\Delta_{DB}(B_\parallel)/(k_B T)} $ は実験データと良好に一致した。
• ゲート電圧依存PL測定を実施し、電場によるBychkov-Rashba効果による励起子の明性化の役割を検証したが、磁場がゼロの状態では暗性励起子の信号は顕著に観測されなかった。
• 理論的解析では、伝導帯スピン分裂（$\Delta_{CB}$）および電子-ホール交換相互作用の役割を検討した。1.5 meVという小さなエネルギー差は、明性状態の結合エネルギーの低下と軽い有効質量を補償するため、数10 meV程度の伝導帯スピン分裂が必要であることを示唆した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 モノレイヤーMoSe2における基底状態励起子の真の性質（明性か暗性か）は何か？
• RQ2 MoSe2における最低エネルギーの明性励起子と暗性励起子との正確なエネルギー差は何か？
• RQ3 面内磁場を用いることで、明性励起子と暗性励起子の準位間に測定可能な混合と分裂を誘発し、暗性励起子の分光的検出を可能にするか？
• RQ4 電場やRashba型スピン軌道結合は、この系における暗性励起子の明性化にどの程度寄与しているか？
• RQ5 測定された励起子エネルギーは、伝導帯スピン分裂や電子-ホール交換相互作用といった電子構造パラメータをどのように制限するか？

主な発見

• モノレイヤーMoSe2における基底状態励起子は明性であり、暗性基底状態の証拠は一切得られず、これにより従来の理論的不確実性が解消された。
• 最低エネルギーの明性励起子と第一励起暗性励起子とのエネルギー差は1.5 meVと測定され、以前の理論的推定値よりも顕著に小さい値であった。
• 強力な面内磁場（最大31 T）を印加することで、明性励起子と暗性励起子の状態間の混合が誘発され、光励起強度の増大により暗性励起子の分光的検出が可能になった。
• 観測された暗性励起子ピークの強度は磁場に従ってBoltzmann様の依存性を示し、熱的励起の存在を確認するとともに、磁場誘起混合の理論モデルの妥当性が裏付けられた。
• ゲート依存測定では、磁場がゼロの状態で暗性励起子の明性化は顕著に観測されず、Bychkov-Rashba効果が実験条件下で主な寄与要因ではないことが示された。
• 本結果から、MoSe2における伝導帯スピン分裂は数10 meVのオーダーであると示唆され、明性励起子状態の結合エネルギーの低下と軽い有効質量を補償するのに十分な大きさであることが示された。