[論文レビュー] Magnetic Moment Collapse-Driven Mott Transition in MnO

J. Kuneš, Lukoyanov, Alexey V.+3 more|ArXiv.org|Dec 8, 2007

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials参考文献 39被引用数 5

ひとこと要約

本研究では、圧力下での結晶場分裂の増大に起因するスピン磁化モーメントの崩壊が、MnOにおけるモット絶縁体から金属への転移を引き起こす主因であると特定した。これはバンド幅の縮小とは異なり、DMFTにグローバルなモンテカルロ移動を組み込んだ高度なダイナミカル平均場理論（DMFT）を用いて、100 GPa付近で観測された同時的な体積収縮（v=0.68 から 0.63 へ）とモーメント低減（約5 μB から ≤1 μB へ）を再現し、長年のモデルの不一致を解消した。

ABSTRACT

The metal-insulator transition in correlated electron systems, where electron states transform from itinerant to localized, has been one of the central themes of condensed matter physics for more than half a century. The persistence of this question has been a consequence both of the intricacy of the fundamental issues and the growing recognition of the complexities that arise in real materials, even when strong repulsive interactions play the primary role. The initial concept of Mott was based on the relative importance of kinetic hopping (measured by the bandwidth) and on-site repulsion of electrons. Real materials, however, have many additional degrees of freedom that, as is recently attracting note, give rise to a rich variety of scenarios for a ``Mott transition.'' Here we report results for the classic correlated insulator MnO which reproduce a simultaneous moment collapse, volume collapse, and metallization transition near the observed pressure, and identify the mechanism as collapse of the magnetic moment due to increase of crystal field splitting, rather than to variation in the bandwidth.

研究の動機と目的

• MnOにおける圧力誘発モット転移のメカニズムを解明すること。
• 絶縁体から金属への転移を駆動する主要因がバンド幅の縮小かスピン磁化モーメントの崩壊かを特定すること。
• 標準的なLDA+Uを超えて、完全な軌道および動的相関効果を組み込むことで、MnOにおける強い電子相関の記述を改善すること。
• 結晶場分裂と軌道再分布が、特に構造的対称性の変化がない状況でも転移を引き起こす役割を検証すること。

提案手法

• インピurity問題に対して連続時間量子モンテカルロ（QMC）ソルバーを用いたab initioダイナミカル平均場理論（DMFT）を採用した。
• 物理的U=6.9 eVおよびJ=0.86 eVの値を、制約付きLDAを用いてMn 3d電子に対して決定した。
• 高スピンから低スピンへの遷移領域におけるエルゴディックなサンプリングを可能にするために、グローバルなモンテカルロ移動を導入した。
• 虚時間グリーン関数を実周波数スペクトル関数に解析的続行するために、最大エントロピー法（MEM）を適用した。
• 11個の電子を保存するように化学ポテンシャルを調整しながら、T=1160 Kで体積範囲v=0.63–0.68のスピン状態でシミュレーションを実施した。
• 頑健性を検証するため、Jを1 eVに増大させた平行シミュレーションを実施した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 MnOにおける高圧下でのモット転移を駆動する主要な物理的メカニズムは何か—バンド幅の縮小かスピン磁化モーメントの崩壊か？
• RQ2 結晶場分裂と軌道占有数の変化は、観測されたモーメントおよび体積収縮とどのように相関しているか？
• RQ3 標準的なDMFT（単一補助場反転移動）は、MnOにおけるHSからLSへの遷移を適切に記述できるか、それともグローバル移動が不可欠か？
• RQ4 なぜ過去のLDA+UおよびLDAオンリーモデルは、正しい転移圧力とモーメント崩壊を再現できないのか？
• RQ5 有効クーロン相互作用Uとフンズ結合Jは、圧縮下における高スピン状態の安定性にどの程度影響を与えるか？

主な発見

• MnOにおけるモット転移は、バンド幅の縮小ではなく、増大する結晶場分裂に起因するスピン磁化モーメントの崩壊によって主に駆動される。
• 実験観測と一致する、同時に発生する体積収縮（v=0.68 → 0.63）とモーメント低減（約5 μB から ≤1 μB へ）が、シミュレーションで再現された。
• 転移はB8（NiAs）相内で発生しており、構造的対称性の変化が原因ではないことが示されたが、局所環境は変化していない。
• グローバルなモンテカルロ移動は、標準的な単一反転移動が収束が遅いため、高スピンから低スピンへの遷移領域のサンプリングに不可欠である。
• モーメント崩壊は、t2gおよびeg軌道ギャップの閉じと相関しており、金属化とスピン状態の崩壊との直接的な関連を裏付けた。
• Jを1 eVに増大させると、モーメント崩壊がより小さな体積で抑制されるため、Jがこの転移メカニズムの主要制御パラメータであることが確認された。